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BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷：高通量制备技术与电学性能的深度探索

一、引言

1.1研究背景与意义

压电陶瓷作为一种能够实现机械能与电能相互转换的功能陶瓷材料，凭借其优越的压电性能、介电性和弹性等特性，在医学成像、声传感器、声换能器、超声马达等众多领域得到了极为广泛的应用。在过去的几十年里，以锆钛酸铅（PZT）为代表的铅基压电陶瓷，由于其出色的压电性能，在市场上占据着主导地位。然而，铅基压电陶瓷存在着严重的弊端，其主要成分氧化铅（PbO）含量高达60%-70%以上，这是一种极易挥发的有毒物质。在铅基压电陶瓷的烧结过程中，通常需要在1200℃以上的高温条件下进行，这不仅使得化学计量容易发生偏差，导致性能难以稳定控制，而且在制备、使用以及废弃后的回收过程中，都极易对环境造成污染，严重威胁人体及其他生物的健康。

随着人们环保意识的不断增强以及可持续发展理念的深入人心，研发环境友好型的无铅压电陶瓷已成为压电材料领域的必然趋势和紧迫任务，也成为了当前高技术新材料研发的热点。无铅压电陶瓷要求材料体系本身不含有对生态环境有害的物质，并且在制备、使用及废弃后的全过程中都不会产生对环境有害的物质，实现既具有令人满意的使用性能，又具备良好环境协调性的目标。

在众多无铅压电陶瓷体系中，BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷因其独特的优势受到了广泛关注。铌酸钾钠（KNN）具有较高的居里温度（约415℃）、较小的密度、较低的介电常数、较大的机电耦合系数和频率常数等优点，被视为最具发展前景的无铅压电陶瓷体系之一。然而，纯的KNN陶瓷存在难以烧结、在湿环境下容易潮解等问题，限制了其实际应用。钛酸铋钠（BNT）具有较高的居里温度和良好的铁电性能，钛酸钡（BT）则具有优异的压电性能和介电性能。将BNT、BT与KNN复合形成的BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷，有望综合各组分的优点，获得性能更为优异的无铅压电材料。通过合理的成分设计和制备工艺优化，BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷有可能在保持较高居里温度的同时，显著提高压电性能、改善烧结特性以及增强材料的稳定性，从而满足不同领域对高性能无铅压电陶瓷的需求。对BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷的研究，不仅有助于推动无铅压电材料的发展，解决传统铅基压电陶瓷带来的环境和健康问题，还能为相关领域的技术创新和产品升级提供关键材料支撑，具有重要的科学意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

在国外，对BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷的研究开展较早且深入。众多科研团队致力于通过各种方法来优化其性能。一些研究聚焦于掺杂改性，通过在A位或B位引入不同的元素，如Ta、Sb、La等，来改变陶瓷的晶体结构和电学性能。研究发现，Ta或Sb的掺杂能够有效调整陶瓷的性能，当Ta掺杂（K?.?Na?.?）（Ta?Nb???）O?中x=0.08时，可得到最佳性能；La掺杂（K?.?Na?.?）????La?NbO?在一定掺杂量范围内，能够改变陶瓷的正交晶结构，抑制晶粒增长，降低铁电-顺电相变温度，导致弥散相变，从而对剩余极化、矫顽场、介电常数等性能产生影响。在制备工艺方面，国外也进行了大量探索，如采用放电等离子烧结（SPS）技术，利用通-断直流脉冲电流直接通电烧结的加压烧结法，产生放电等离子、放电冲击压力、焦耳热和电场扩散作用，实现快速烧结，有利于控制烧结体的细微结构，得到致密度高、晶粒均匀、压电性能好的材料。此外，还对陶瓷的微观结构与性能之间的关系进行了深入研究，借助先进的表征技术，如透射电镜（TEM）、压电力显微镜（PFM）等，从原子尺度和微观结构层面揭示性能增强的物理机制。

在国内，BNT-BT-KNN基无铅压电陶瓷同样是研究热点。科研人员在成分优化和制备工艺改进方面取得了一系列成果。通过调整K、Na比以及BNT、BT的含量，研究其对陶瓷结构和性能的影响，发现合适的比例能够促进晶粒生长发育，提高陶瓷的压电性能和机电耦合系数。在制备工艺上，除了传统的固相法外，还对溶胶-凝胶技术、模板晶粒生长技术等进行了研究。溶胶-凝胶技术能够使材料的各种组分实现原子级或分子级的均匀混合，从而制得高度均匀致密并且具有高压电性能的材料；模板晶粒生长技术则通过工艺控制，使原本无规则取向的陶瓷晶粒定向排列，达到具有接近单晶的性能。同时，国内研究人员也注重从理论计算结合原子尺度表征的角度，揭示多元素掺杂对无铅压电陶瓷性能增强的物理机制，提出压电性能与温度稳定性协同优化策略。

然而，目前国内外的研究仍存在一些不足之处。在成分设计方面，虽然进行了大量的元素掺杂和比例调整