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水蒸气对钙基吸收剂CCCR过程的影响机制与规律研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球气候变化的大背景下，二氧化碳（CO_2）减排已成为国际社会关注的焦点。大量的研究表明，人类活动排放的CO_2是导致全球气候变暖的主要原因之一，其中化石能源燃烧产生的CO_2排放量占比巨大。据英国《世界能源统计年鉴》报告显示，2022年全球能源二氧化碳排放量同比增长0.9%，达到344亿吨，化石燃料占全球一次性能源消费的比例高达82%。如果持续当前的碳排放量，地球很有可能在2040年前升温超过1.5℃，达到不可逆的气候临界值。

为了应对这一挑战，各国纷纷制定了严格的减排目标，如《巴黎协定》中要求将全球平均气温较工业化前水平升高控制在2℃之内，并努力限制在1.5℃之内。在众多减排技术中，钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化反应（CCCR）技术因其具有成本低、吸收容量大、反应动力学性能优越等优点，成为了研究的热点之一。该技术的基本原理是利用钙基吸收剂（如石灰石CaCO_3）在高温煅烧条件下分解生成氧化钙CaO，CaO在较低温度下与CO_2发生碳酸化反应生成CaCO_3，从而实现CO_2的捕集。反应方程式如下：

煅烧反应：CaCO_3\stackrel{高温}{\longrightarrow}CaO+CO_2

碳酸化反应：CaO+CO_2\stackrel{较低温度}{\longrightarrow}CaCO_3

然而，在实际应用中，钙基吸收剂CCCR过程受到多种因素的影响，其中水蒸气的存在对其性能有着重要的影响。水蒸气广泛存在于工业烟气和反应环境中，其含量和工况条件各不相同。研究表明，水蒸气可能会对吸收剂的循环活性、碳酸化转化率、反应速率等产生影响，进而影响整个CCCR技术的效率和经济性。因此，深入研究水蒸气对钙基吸收剂CCCR过程的影响规律，对于优化CCCR技术、提高CO_2捕集效率、降低成本具有重要的理论和实际意义。通过揭示水蒸气在CCCR过程中的作用机制，可以为开发更高效的钙基吸收剂和改进CCCR工艺提供科学依据，有助于推动该技术从实验室研究走向工业化应用，为全球CO_2减排目标的实现做出贡献。

1.2国内外研究现状

国外在钙基吸收剂CCCR过程的研究起步较早，取得了一系列重要成果。Abanades等通过建立CaO碳酸化反应过程中的物理模型，对石灰石在反应过程中碳酸化转化率(X_N)发生衰减的现象进行研究，提出了碳酸化转化率(X_N)随循环反应次数(N)变化的函数关系。Shimizu等设计并提出了石灰石在双流化床内对燃烧产生的CO_2进行循环吸收的系统。在水蒸气对钙基吸收剂CCCR过程影响的研究方面，部分国外学者研究发现，水蒸气能降低固体产物扩散的能量壁垒，促进碳酸化反应进行，提高转化率。但不同研究中，水蒸气影响的具体程度和条件存在差异，尚未形成统一的认识。

国内对于钙基吸收剂CCCR过程也开展了广泛的研究。李辉、杨文斌等采用热重分析仪研究了吸收剂的矿物组成、颗粒粒径、煅烧温度和碳酸化温度对CCCR快速反应阶段吸收剂循环碳酸化率(X_N)的影响，发现吸收剂的碳酸化反应由快速化学反应控制阶段、过渡阶段和缓慢产物层扩散控制阶段组成。乔春珍、陈伟娇对钙基CO_2吸收剂的循环活性改善进行了研究，分析了水蒸气处理对吸收剂的最大转化率、比表面积及孔分布等微观结构变化的影响，结果表明经水蒸气处理后，钙基CO_2吸收剂的循环活性得到了改善。然而，目前国内研究主要集中在特定工况下的实验研究，对于水蒸气影响的微观机理和普适性规律研究还不够深入。

综合国内外研究现状，虽然在钙基吸收剂CCCR过程以及水蒸气影响方面取得了一定的成果，但仍存在一些不足与空白。例如，不同研究中实验条件和方法差异较大，导致研究结果可比性较差；对于水蒸气在不同反应阶段、不同吸收剂特性下的影响机制研究不够系统；缺乏考虑多因素耦合作用下，水蒸气对CCCR过程影响的深入研究。这些问题限制了对CCCR技术的进一步优化和工业化应用，因此，开展相关研究具有重要的必要性。

1.3研究目标与内容

本研究旨在深入揭示水蒸气对钙基吸收剂CCCR过程的影响规律与作用机理，明确关键影响参数，为提高CCCR技术的性能和工业化应用提供理论支持和技术指导。具体研究内容如下：

实验研究水蒸气对钙基吸收剂CCCR过程的影响规律：搭建实验平台，采用热重分析仪（TGA）等设备，研究不同水蒸气浓度、反应温度、反应时间等条件下，水蒸气对钙基吸收剂（如石灰石、白云石等）循环碳酸化转化率、反应速率、吸收容量等性能指标的影响规律。通过改变实验条件，获取多组实验数据，进行数据分析和对比，总结出水蒸气影响CCCR过程的一般性