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典型碳基材料对水体中金霉素的靶向去除机制与效能研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在现代养殖业和畜牧业中，金霉素（Chlorotetracycline，CTC）作为一种四环素类广谱抗生素被广泛使用，不仅用于治疗畜禽的多种疾病，如伤寒、白痢等，还常被用作促进生长剂。然而，其不合理的大量使用导致了严重的环境问题。在畜牧生产过程中，畜禽对饲料中的金霉素吸收并不完全，高达75%的金霉素会以母体形态排出体外。尽管排泄物中的金霉素可被堆肥降解，但其半衰期长达20多天，且随着畜禽粪便堆肥用量的增加，半衰期还会进一步延长。这就使得大量金霉素不可避免地随着养殖废水及畜牧粪便进入到各类环境介质中。

水体作为重要的环境组成部分，目前已受到金霉素的广泛污染。研究表明，水体中金霉素的残留浓度受多种因素影响，不同水体类型对金霉素的残留和降解存在差异，淡水水体中的金霉素残留浓度通常高于海水水体；水体流动速度越快，金霉素的残留时间越短；水体中微生物活性、有机质含量等水质状况对金霉素的降解也具有重要影响，微生物活性越高，金霉素的降解速度越快。在雨季和融雪季节，农业径流会导致水体中的金霉素浓度显著升高。金霉素在水体中的残留广泛存在，对生态环境和人类健康都带来了潜在风险。

从生态环境角度来看，金霉素残留对水生生物和土壤微生物会产生毒性效应，影响它们的生长和繁殖。相关研究表明，金霉素对鲫鱼和斑马鱼96h-LC??值分别为34.68mg/L和61.15mg/L，对大型蚤48h-EC??值为137.59mg/L，三种水生生物对金霉素的毒性敏感顺序为：鲫鱼＞斑马鱼＞大型蚤。长期暴露于金霉素残留的环境可能对整个生态系统的结构和功能产生负面影响，破坏生态平衡。

对人类健康而言，金霉素残留可能通过食物链进入人体。人体长期暴露在残留有低剂量金霉素的环境中，特别是儿童，其成长发育可能会受到危害，例如可能导致人体细菌耐药性的增加，使得抗生素治疗效果受到影响，当真正患病需要使用抗生素治疗时，可能会出现药物疗效降低甚至无效的情况。

当前处理水体中金霉素污染的方法众多，如利用MnO?、ZnO等金属氧化物氧化水体中CTC；利用紫外激活过氧化氢、过硫酸盐热激活氧化、微波强化芬顿氧化、臭氧氧化等高级氧化技术来去除水体中的CTC；利用氧化石墨烯/二氧化钛复合材料、氧化铝、生物质炭、磁铁矿纳米材料以及新型介孔二氧化硅SBA15等吸附剂来吸附水溶液中的CTC。然而，这些方法都存在一定的局限性。用MnO?等金属氧化物氧化还原或过硫酸盐激活氧化等方法很难将水体中CTC去除完全；物理吸附只是将CTC从溶液中简单转移，吸附后解吸和吸附剂回收工艺不成熟，且可能造成二次污染。

碳基材料由于其独特的物理化学性质，如较大的比表面积、丰富的孔隙结构和表面官能团等，在环境污染物治理领域展现出巨大的潜力。不同的碳基材料，如活性炭、石墨烯、生物质炭等，对金霉素可能具有不同的去除机制，包括物理吸附、化学吸附、电子转移以及催化降解等。深入研究典型碳基材料对水体中金霉素的去除机制，对于开发高效、环保的水体金霉素污染处理技术具有重要的现实意义，不仅有助于解决当前水体金霉素污染的难题，保护生态环境和人类健康，还能为新型环境功能材料的研发和应用提供理论支持，推动环境科学与工程领域的发展。

1.2国内外研究现状

国外对水体金霉素污染及处理的研究开展较早，在金霉素的环境行为方面，深入研究了其在不同水体环境中的迁移、转化和降解规律。通过长期监测和模拟实验，明确了水体流动速度、温度、pH值以及微生物群落等因素对金霉素降解的影响机制。在处理技术研究上，较早开展了高级氧化技术和吸附技术的研究，如对二氧化钛光催化氧化金霉素的研究，详细探讨了光生载流子的产生、迁移和反应过程对金霉素降解的作用。在碳基材料处理金霉素污染方面，对活性炭、石墨烯等材料的吸附性能进行了系统研究，分析了材料的孔径分布、表面化学性质与金霉素吸附容量和选择性之间的关系。

国内在该领域的研究近年来也取得了显著进展。在金霉素污染调查方面，对国内多个地区的养殖废水、地表水体等进行了广泛监测，明确了金霉素在不同水体中的污染水平和分布特征。在处理技术研究中，结合国内实际情况，开发了多种适合处理含金霉素废水的工艺，如将厌氧生物处理与好氧生物处理相结合的联合工艺，提高了对金霉素的去除效率。在碳基材料研究方面，注重对生物质炭等具有成本优势的碳基材料的开发和应用研究，探究了不同原料制备的生物质炭对金霉素的去除性能，并从表面官能团改性、孔隙结构调控等方面提高其去除效果。

然而，当前研究仍存在一些不足。一方面，对于不同碳基材料在复杂水体环境中对金霉素的去除机制研究还不够深入，特别是多种因素协同作用下的去除机制尚不