基于ML-PCA-BP模型的多环芳烃拉曼光谱定量分析.pdfVIP

第43卷，第3期光谱学与光谱分析Vol.43,No.3,pp861-866

2023年3月SpectroscopyandSpectralAnalysisMarch,2023

基于ML-PCA-BP模型的多环芳烃拉曼光谱定量分析

尹雄翼1，石元博1*，王胜君²，焦仙鹤²，孔宪明²

1.辽宁石油化工大学人工智能与软件学院，辽宁抚顺113001

2.辽宁石油化工大学石油化工学院，辽宁抚顺113001

摘要芘作为多环芳烃(PAHs)类物质广泛存在于自然环境中，亲脂性强，对人体有致癌影响。因此，食

用油中芘的含量的判定对品质的把控具有深远的意义。采用拉曼光谱与人工智能算法相结合进行多环芳烃

的定量分析是当前的一个研究热点。将一毫升食用油与不同固定浓度的芪液体混合制作样本，然后制作薄

层色谱板与金粒子，采用薄层色谱和表面增强拉曼散射（SERS)光谱相结合的方法进行实验获得光谱数据，

选取自适应迭代加权惩罚最小二乘算法进行预处理，再采用Multiparameter-PrincipalComponentAnalysis-

BackPropagationNeuralNetwork模型方法进行定量分析。该模型首先在预处理后的光谱中选取两个特征峰

进行分峰拟合获取特征峰的高度、半高宽、面积等参数。将两个特征峰的拉曼数据与通过拟合获取的参数进

行归一化再采用主成分分析获取关键参数，将获取的关键参数作为输入层输入基于L2正则化的BP神经网

络中，输出预测浓度。实验分别采用不同的算法进行浓度预测，实验结果表明，通过偏最小二乘算法预测的

芪浓度，其测试集决定系数R²为0.58，均方根误差（RMSEC)为1.85；采用线性回归拟合特征峰面积与浓

度的规律最终预测的芪浓度，其测试集决定系数R²为0.26，均方根误差（RMSEC)为2.28；采用Multi

parameter-PrincipalComponentAnalysis-BackPropagationNeuralNetwork模型预测芘浓度，其测试集决定

系数R²为0.99，均方根误差（RMSEC)为0.31，Multiparameter-PrincipalComponentAnalysis-BackPropa-

gationNeuralNetwork模型预测精准度更高，误差更小。模型是针对光谱数据信息与样本浓度之间非线性、

高维度的关系，而建立的预测精度及建模效率均高于同类对比的算法模型。模型拟合特征峰获取关键变量，

将关键变量与特征峰的拉曼位移都作为特征向量，因此特征向量较为充分，模型利用PCA提取拉曼光谱非

线性特征并且采用基于L2正则化BP神经网络泛化力强的优点，防止过拟合，因此可以更加精准快捷地预

测出花的浓度。

关键词芘；表面增强拉曼散射；薄层色谱；高斯拟合；神经网络；主元分析；预测

文献标识码：AD0I:10.3964/j.issn.1000-0593(2023)03-0861-06

中图分类号：0657.37

光谱已成为一种强有力的检测技术，SERS的一个独特优势

引言是，可在痕量水平甚至单分子水平上分析物体分子结构的固

有信息[4-7。这使得SERS成为一种功能强大的非破坏性传

多环芳烃（PAHs)广泛存在于自然环境中，是由煤、石感技术，广泛应用于化学分析等领域[8-10]。因此SERS拉曼

油等有机物不完全燃烧产生的。多环芳烃水溶性极低，亲脂光谱再结合人工智能算法检测食用油中的多环芳烃是当前较

性强，容易在生物体内富集，作为一种持久性有机污染物，为科学的一种方法，该方法充分利用了人工智能算法较强的

具有很强的致癌性和突变反应[11。现阶段使用最多的PAHs计算能力与学习能力去发现光谱数