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射频磁控溅射制备PZT及LNO薄膜及其低温晶化机制研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在现代电子领域，功能薄膜材料的研究与应用始终占据着关键地位。锆钛酸铅（PZT）薄膜作为一种典型的钙钛矿结构铁电材料，凭借其优异的铁电、介电、压电和热释电等性能，在非挥发性铁电随机存储器（FeRAM）、压电传感器、微机电系统（MEMS）以及电光调制器等众多器件中发挥着不可或缺的作用。例如在FeRAM中，PZT薄膜利用其铁电特性实现数据的存储与读取，具有快速读写和非易失性的优势，有望成为下一代高性能存储技术的核心材料；在压电传感器里，基于PZT薄膜的压电效应能够将机械能高效地转换为电能，从而实现对压力、振动等物理量的精确检测，被广泛应用于工业监测、生物医学传感等领域。

然而，PZT薄膜在实际应用中面临着一个严峻的挑战，即其常规制备过程通常需要较高的热处理温度，一般在600-800℃之间。如此高的温度不仅对制备设备提出了苛刻要求，增加了制备成本，更重要的是，这限制了PZT薄膜在一些对温度敏感的基底（如聚合物、部分金属材料等）上的应用，极大地阻碍了其在柔性电子、可穿戴设备以及一些新型微纳器件等前沿领域的拓展。在柔性电子领域，聚合物基底具有质轻、可弯折、成本低等优点，但无法承受PZT薄膜常规制备所需的高温，使得PZT薄膜难以在这类基底上实现高质量的生长，进而限制了柔性铁电器件的发展。

与此同时，镍酸镧（LNO）薄膜作为一种具有立方钙钛矿结构的导电氧化物，在室温下呈现出金属性导电特性，且晶格常数（a=0.386nm）与PZT薄膜匹配良好。这一特性使得LNO薄膜不仅能够作为PZT薄膜的优良底电极，有效改善PZT薄膜的电学性能，解决PZT薄膜与传统金属电极（如Pt）之间因界面问题导致的氧空位堆积、铁电疲劳等难题；还能为PZT薄膜的外延生长提供理想的晶格模板，通过控制LNO薄膜的取向，可以实现对PZT薄膜生长取向的调控，从而获得具有特定性能的PZT/LNO复合薄膜结构。将LNO作为底电极应用于PZT薄膜电容器中，能够显著提升电容器的抗疲劳性能和稳定性，延长器件的使用寿命。

因此，开展对PZT及LNO薄膜的溅射制备及其低温晶化研究具有极其重要的现实意义。一方面，探索低温晶化技术有望降低PZT薄膜的制备温度，使其能够在更多种类的基底上成功生长，从而为柔性电子、可穿戴设备等新兴领域的发展提供有力的材料支撑，推动相关器件向轻薄化、柔性化、多功能化方向迈进；另一方面，深入研究PZT/LNO复合薄膜体系在低温晶化过程中的微观结构演变、晶化机制以及性能调控规律，有助于进一步优化薄膜的制备工艺，提高薄膜的质量和性能，为其在高性能电子器件中的广泛应用奠定坚实的理论基础和技术保障。

1.2国内外研究现状

在PZT薄膜的溅射制备及低温晶化研究方面，国内外学者已取得了一系列有价值的成果。在制备工艺上，射频磁控溅射法凭借其能够精确控制薄膜成分、厚度和均匀性等优势，成为制备PZT薄膜的常用方法之一。通过优化溅射过程中的各种参数，如溅射功率、溅射气压、靶基距、衬底温度以及气体流量比等，研究人员成功制备出了具有不同结构和性能的PZT薄膜。有研究表明，适当提高溅射功率可以增加PZT薄膜的沉积速率，但过高的功率可能导致薄膜表面粗糙度增加、结晶质量下降；而优化溅射气压能够改善薄膜的致密度和晶体取向，在合适的气压条件下，可获得具有良好(111)或(100)择优取向的PZT薄膜。

关于PZT薄膜的低温晶化研究，目前主要集中在探索新型的晶化技术和添加晶化促进剂等方面。快速热退火（RTA）技术通过在短时间内对薄膜进行高温处理，能够在一定程度上降低晶化温度，同时减少薄膜中杂质的引入和扩散，从而提高薄膜的结晶质量。在PZT薄膜中添加适量的稀土元素（如Gd、Yb等）或其他化合物（如TiO?、ZrO?等）作为晶化促进剂，也被证明可以有效降低晶化温度，并改善薄膜的电学性能。有研究发现，掺杂Gd的PZT薄膜在较低温度下即可形成单一的钙钛矿相，且剩余极化强度和矫顽场等电学性能得到显著提升。

对于LNO薄膜的制备，磁控溅射法同样是常用的制备手段。研究人员通过调控沉积温度、沉积气压等工艺参数，对LNO薄膜的物相结构、表面形貌、粗糙度以及电阻率等性能进行了深入研究。在低温晶化方面，通过优化退火工艺（如退火温度、退火时间和退火气氛等），可以有效改善LNO薄膜的结晶质量和电学性能。在氧气气氛下进行退火处理，能够减少LNO薄膜中的氧空位，降低电阻率，提高薄膜的导电性。

尽管国内外在PZT和LNO薄膜的溅射制备及低温晶化研究上已取