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甲烷水蒸气重整反应研究进展 孙 杰 ，孙春文 ，李吉刚 ，周 添 ，董中朝 ，陈立泉 (1．中国人民解放军防化学院，新能源与能源安全实验室 ，北京 102205； 2．中国科学院物理科学研究所，清洁能源实验室，北京 100190) 摘【要】 甲烷水蒸气重整(sMR)作为可与多种高温发电系统耦合的燃料供应过程，目前受到相当普遍的重 视。本文从SMR的过程和反应机理、甲烷重整催化剂材料和性能评价 、传统反应器和微反应器的SMR性能 比较，以及耦合SMR系统的匹配等方面，对SMR反应的研究进展进行了归纳和分析。分析结果表明，目前与 固体氧化物燃料电池 (sore)耦合的SMR反应 ，尤其是与非传统的微小型反应器匹配的催化剂材料 、反应器 结构设计、结构与材料一体化的研究都有待深入。 关【键词】 甲烷水蒸气重整；机理；催化剂；微反应器；SOFC 【中图分类号】TQ116．2 文【献标识码】A 【文章编号】 1009—1742(2013)02—0098—09 均 由SMR制得。SMR工艺从 1926年开发应用至 1 前言 今 ，工程师们对此工艺做过了许多方面的改进，已 我国需要一种清洁、安全和可靠的能源来保障 经是应用于H工业生产的成熟技术。但 目前，与 经济的可持续发展和人民的生活质量。由于油价 固体氧化物燃料电池 (soFc)耦合的SMR过程 ，尤 飙升、能源多样化和能源供应安全需求，以及全球 其是与非传统的微小型反应器匹配的催化剂材料、 环境问题，使天然气作为一种全球性的能源，近些 反应器结构设计、结构与材料一体化的研究都有待 年来得到广泛利用。同样的原因，也使H被视为未 深入 来的能源媒介r-。而 目前，工业上H：的大规模生产 2 SMR反应过程和机理 多采用 甲烷的重整。 用化石燃料制H能够实现化石能源和可再生 2．1 反应过程和操作参数 能源系统之间的平稳转换。此外，H可供多种燃料 传统的SMR过程包括原料的预热和预处理、重 电池发电，这方面优势对于我国实现能源安全 、空 整、水汽置换 (高温和低温转换)、CO的除去和甲烷 气质量、温室气体减排和工业竞争等能源相关政策 化L4J。SMR过程是可逆吸热反应过程，一般需在高 的目标意义重大。H：的主要特征在于它是一种清 温下进行，同时在反应过程中伴随着CO的水汽转 洁的能源媒体 ，它与氧结合释放出储存在H—H键 换 。而催化剂一般采用Ni／A1O，，通常在催化剂里 中的化学能，而反应产物只有洁净的水蒸气。因 添加助剂抑制催化剂上的积碳反应。若要加速碳 此，H。引起了政策制定者 、科学家和企业等多方的 从催化剂表面的去除，可在反应进料中采用过量的 兴趣。甲烷水蒸气重整 (SMR)反应是传统制取富 水蒸气 。甲烷水蒸气转化制得的合成气 ，进人水 氢合成气的重要途径 ，目前工业上较成熟的制氢工 汽转换反应器，经过高低温变换反应，将把CO转化 艺，也是最简单和最经济的制氢方法。在生产氨 为CO：和额外的H，以提高H产率 。对于SMR过 水、甲醇以及其他化工产品的过程中，所需要的氢 程所涉及的反应比较完整的描述如表1所示。 收【稿 日期】2012—1116 基【金项目】 国家重点基础研究发展计划 9“73计划”资助项 目(2012CB215402) 作【者简介】孙 杰(1974一)，女，河南鹿邑县人 ，副教授，主要研究方向为碳基燃料重整、燃料电池；E-mail：magnsun@mail．tsinghua．edu．cn 98