还原剂类型对PtBaCeO催化剂在NO储存还原过程中影响.pdfVIP

第十七届全国稀土催化学术会议 P- 13 还原剂类型对Pt/Ba/CeO 催化剂在NO 储存还原过程中的影响 2 x 王晓英，余运波，贺泓 * （环境化学与生态毒理学国家重点实验室，中国科学院生态环境研究中心，北京100085） 摘 要：结合稀燃-浓燃瞬态循环实验和原位红外光谱实验对Pt/Ba/CeO2 催化剂在NOx 储存还 原过程中的行为进行了研究，考察了还原剂类型对催化剂去除NOx 性能的影响。实验结果表 明，H 、CO、C H 在NO 储存还原过程中对NO 的去除能力依次为H COC H 。H 在较 2 3 6 x x 2 3 6 2 低温度下即显示了比较好的还原性能。CO 在低温时较低的转化率是由于CO 对Pt 位点的毒化 作用，而高温时的转化率降低则是由于碳酸盐在催化剂表面的累计阻止了硝酸盐的分解。C H 3 6 具有最差的还原效果可归因于催化剂对它较低的活化能力。 关键词: NO 储存还原，NO 转化率，还原剂类型，H ，CO ，C H ，Pt/Ba/CeO x x 2 3 6 2 引言 [1] NOx 储存还原（NSR ）技术被认为是最有望应用于稀燃发动机尾气污染控制的技术之一 。典型的 NSR 催化剂为 Pt/Ba/Al O 体系，稀燃条件下，NO 在 Pt 的作用下被氧化为 NO ，在催化剂上碱性组分 2 3 2 Ba 储存下来，当发动机周期性的调整到浓燃条件下，NO 被释放出来，与尾气中的 H 、CO、CH 等反 x 2 应，被还原为 N [2] 2 。考虑到稀土在三效催化剂中的优异特性 ，我们考察了以 CeO2 作为载体时，Pt/Ba/CeO2 催化剂在 NOx 储存还原过程中的性能，结合稀燃-浓燃动态循环实验和原位红外光谱实验，系统地研究 了还原剂类型对NOx 去除效果的影响。 材料与方法 采用逐步浸渍法制备了 Pt/Ba/CeO2 催化剂，其中 Pt 含量为 1wt.%, Ba 的含量为20 wt.% 。 在自制的微型固定床反应器上进行 NOx 储存还原反应活性的考察。催化剂的使用量为 100 mg，反应 混合气的组成为：稀燃[NO] = 500 ppm，[O2] =8%，N2 作平衡气，67 s 停留时间；浓燃[NO] = 500 ppm， [H ] =5000 ppm, 或[CO] =5000 ppm，或[C H ] = 556 ppm, 33 s 停留时间。经过 15 个稀燃-浓燃动态循环 2 3 6 考察了催化剂对 NOx 的去除效果。采用原位红外光谱观测了催化剂在NOx 储存还原过程中催化剂表面物 种的变化情况，反应气氛与动态实验保持一致，储存时间为 60min，还原时间为 30 min 。 结果与讨论