CeO2添加量对催化剂Cu-Ni-Ce／SiO2性能的影响.pdfVIP

第22卷 第6期 分 子 催 化 Vo1．22．No．6 2008年 l2月 JOURNALOFMOLECULARCATALYSIS(CHINA) DeC． 2008 文章编号 ：1001-3555(2008)06-0507-06 CeO2添加量对催化剂 Cu-Ni-Ce／SiO2性能的影响 赵彬侠。’，刘林学。，张耀中 ，曹 昕 ，张小里 ，金奇庭 (1．西北大学 化工学院，陕西 西安 710069；2．西安建筑科技大学环境与市政工程学院，陕西 西安 710055) 摘 要：采用浸渍法在不同ce掺杂量时制备了用于湿式HO降解吡虫啉农药废水的cu—Ni—Ce／SiO：催化剂，利用 BET、SEM、XRD和XPS等对其进行了表征，并研究了ce掺杂量对催化剂表面形态的影响以及催化剂表面形态与 活性及稳定性之间的关系。结果表明：适量添加ce后，催化剂晶粒尺寸减小，比表面积增加 ，cu、Ni固溶体量和 催化剂表面化学吸附氧量增加，而且活性组分的分散性增加．湿式 HO 降解吡虫啉农药废水时，在催化剂用量 10 L、反应温度 110℃、双氧水用量为理论需用量、进水pH为9．0、反应60min条件下，0．16％Ce掺杂量的 cu—Ni．Ce／SiO，的催化剂的活性比相同工艺条件的无 ce添加的催化剂活性提高了7．2％，活性组分溶出量也大为 减少． 关 键 词：湿式过氧化氢氧化；农药废水 ；催化剂；CeO： 中图分类号：0643．32 文献标识码：A 吡虫啉是一种新型硝基亚 甲基类 内吸杀虫剂， 的添加量显得尤为重要．因此，以制备高效、廉价 具有 良好的市场前景，但其生产废水水质复杂、有 且稳定的非均相固体型催化剂，防止金属活性组分 机物浓度高、难降解有机物多，经过传统方法的处 流失为 目的，本论文选择 cu-Ni为主要活性组分， 理，废水根本无法达到排放标准．在传统催化湿式 添加 ce，利用浸渍法制备了cu—Ni．Ce／SiO催化剂， 氧化法 (CWO)基础上发展起来的催化湿式过氧化 重点研究了添加量对催化剂活性及稳定性的影响； 氢氧化技术(CWPO)是处理高浓度有机废水的最有 并利用BET、SEM、XRD和XPS等技术对催化剂进 效的方法之一…．此法是利用过氧化氢在催化剂的 行了表征，探讨了由于Ce的添加引起催化剂的表 作用下产生 OH ·，可 以直接氧化废水中的有机污 面结构的变化及其对催化剂活性及稳定性的影响． 染物或将废水中大分子有机污染物氧化成小分子有 1实验部分 机污染物．由于其能在较为温和的条件下进行，故 使该技术的实际应用成为可能 j．活性高、易分 1．1催化剂的制备 离、稳定性好的非均相催化剂的选择为CWPO技术 采用浸渍法制备 Cu—Ni—Ce／SiO催化剂，以 的关键，在 目前研究的用于催化湿式氧化反应的非 SiO：为载体 (比表面积约226m／g，粒度0．180～ 均相催化剂中，以贵金属为主要成分的催化剂活性 0．154mm)，实验测定载体的细孔容积为0．7mL · 高 J，但成本也高．以过渡金属为主要成分的催 g～，根据4％ Cu—Ni—Ce／SiO：总负载量(以金属离子 化剂廉价且活性高，但活性组分流失严重 ．以 质量与载体质量的百分数表示，其中Cu：M ：Ce= ce为代表的稀土元素具有特殊的电子结构，可以 8：4：1)和制备催化剂的总量配制活性金属溶液硝 提供 良好的电子转移轨道，作为催化剂的 “电子转 酸铜、硝酸镍、硝酸铈溶液；将处理后的SiO ，浸 移站”，用CeO掺杂，使得催化剂具有 良好的电子 渍在配置的溶液中，在摇床上以恒定转速等体积动 转移特性和活性