CeO2掺杂RuO2／γ—Al2O3催化剂结构与湿式氧化降解苯酚的活性研究.pdfVIP

维普资讯 Vo1．26 高等学校化学学报 No．5 2005年 5月 CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSITIES 897～901 CeO2掺杂RuO2／—AI2O3催化剂结构 与湿式氧化降解苯酚的活性研究 杨少霞 ，冯玉杰z，万家 ，蔡伟民 ，祝万鹏 ，蒋展鹏 (1．清华大学环境科学与工程系。北京 100084； 2．哈尔滨工业大学市政环境学院。哈尔滨 150001) 摘要 采用浸渍法制备了RuO2／r—AI2O。和RuO2一CeO2／r—AI20。催化剂。利用XRD，XPS和ESR分析了催 化剂的结构。并研究了湿式氧化降解苯酚的活性．结果表明。两种催化剂表面RuO 均有良好的分散性。并 且催化剂表面存在氧空位和化学吸附氧。CeO 的掺杂使催化剂表面氧空位和化学吸附氧数量增加．两种催 化剂对湿式氧化降解苯酚具有 良好的催化活性。当苯酚质量浓度为4200mg／I。在 150℃和 3MPa下。 RuO ／r—AIO。催化剂湿式氧化降解苯酚反应 150min后。苯酚全部被去除，RuOz—CeO ／r—AIO 催化剂反应 60min后。苯酚的去除率为96 ． 关键词 湿式氧化；苯酚；Ru催化剂； 0z；废水处理 中图分类号 O643 文献标识码 A ’ 文章编号 0251—0790(2005)05—0897—05 湿式氧化技术(Wetairoxidation，简称WAO)是一种处理高浓度、有毒和有害有机废水的有效高 级氧化技术 (化学需氧量5～50g／L)，在高温 (150~250℃)和高压(O．5～25MPa)下可将有机物氧化 为CO：和H：O或无害小分子有机物，具有反应装置小、二次污染少等优点，因而受到广泛的关注[引． 在反应中加入催化剂可以降低反应温度和压力，提高有机物降解效率和缩短反应时间，因此催化剂便 成为湿式氧化技术应用的关键．稀土元素具有特殊的结构和性质，已被广泛用于催化剂研制中，其中 CeO：具有 良好的活性和稳定性，被作为湿式氧化催化剂的载体、活性组分和助剂[3]，但对于CeO：在 湿式氧化反应中的催化机理尚需进一步研究．苯酚及其衍生物是化工、石油、制药、农药、染料和焦化 等工业生产中的重要原料或中间产物，由于它对生物的毒害作用，用传统的生物方法处理高浓度含苯 酚废水的效率较低． 本文选择高浓度苯酚溶液作为研究湿式氧化的目标化合物，制备了RuO：／z—A1：O。和RuO：一CeO：／ y—A1：O。催化剂，利用XRD，XPS和ESR技术对催化剂结构进行了测试，深入探讨了CeO：掺杂改性 对RuO：／r—A1：O。催化剂结构和活性的影响． 1 实验部分 1．1 催化剂的制备 采用浸渍法制备 RuO：／y—Al：O。催化剂．以y—A1：O。小球为载体 (比表面积 153m。／g，平均粒度 1～2mm)．将y—A1：O。与RuC1。溶液等体积浸渍，浸渍后于 110℃干燥 12h，然后在空气气氛中于 300C焙烧3h，得到负载型RuO：／r—A1：O。催化剂． 采用依次浸渍法制备RuO：一CeO：／r—A1：0。催化剂．首先将y—A1：0。和Ce(NO。)。溶液等体积浸渍， 干燥后在空气气氛中于400℃焙烧3h，然后再将载体浸渍于RuC1。溶液中，经浸渍、干燥和焙烧 (制 备工艺同RuO：／r—A1：O。催化剂)，得到负载型RuO：一CeO：／r—A1：O。催化剂．其中金属Ru和Ce负载质 量分数分别为 1 和4 ． 收稿日期：2004—07—21． ， 基金项目：国家高技术研究发展规划 “八六三”计划项目(批准号：2000AA601260)和中国博士后 自然科学基金资助． 联系人简介：杨少霞(1973年出生)。女，博士，从事环境污染与防治等研究．E—mail；SX—yang@mail．tsinghua．edu．ell 维普资讯 898