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HY(体积:10ml;质量:6.6g) 再生次数 反应时间(h) 氯甲烷收率 再生次数 反应时间(h) 氯甲烷收率 0 6.6 65% 16 7.1 74% 1 4.0 67% 17 7.5 75% 2 8.6 69% 18 6.7 74% 3 4.8 70% 19 5.8 75% 4 2.3 65% 20 5.5 73% 5 5.6 69% 21 5.2 72% 6 4.5 68% 22 6.4 73% 7 1.8 65% 23 5.8 73% 8 2.3 65% 24 6.2 75% 9 4.0 67% 25 7.0 72% 10 6.8 70% 26 6.0 72% 11 5.2 72% 27 5.8 70% 12 4.0 69% 28 5.1 71% 13 6.1 70% 29 5.7 69% 14 4.6 75% 30 5.8 68% 15 3.7 75% 31 5.8 68% 平均 5.4 - 总计 172.3 - * 催化活性随实验次数的变化 催化剂到目前状况良好,催化反应的收率较稳定,暂未失活。 返回 * 4.结论 (1)最佳再生条件为:空氮比为1∶1;气体总流量为34ml/min ;再升温度为1h内升温至550℃保持5h。 (2)一定时间内,正常的实验条件下,催化剂不会因为活性组分流失和孔结构的塌陷而失活。 (3)本小试实验说明这两种氯甲烷催化剂的寿命较长。 * 谢谢! 2010年6月18日 * 我的中国梦 我的理想 我的未来 我的中国梦 我的理想 我的未来 氯甲烷催化剂失活的研究 答辩人:某某某 班级:专业XXX班 学号:000000000 * 我的中国梦 我的理想 我的未来 2014/4/19 目录 1.课题背景 2.实验部分 3.结果与讨论 4.结论 * 1.课题背景 NH4Cl来源: NaCl+NH3+CO2+H2O→NaHCO3+NH4Cl NH4Cl问题: 作为肥料有种种弊端: 水土流失、土壤板结、作物烧叶、降低作物甜度 * 氯甲烷的用途 农药 合成树脂 助剂 有机硅工业 * 研究现状 实验方法 研究单位 实验条件 催化剂 氯甲烷收率 甲醇铵氯化法 美国专利 流化床或固定床 活性Al2O3,或活性炭负载铅、铋、钡、镁、钒、铝、锌和铁等 40~70% 日本专利 流化床 γ-Al2O3及活性炭、负载碱金属或负载锌氯化物等 最高达70% * 催化剂失活原因 积炭 活性组分流失 孔结构塌陷 中毒 返回 * 2.实验部分 HZSM-5 ,负载4%SiO2,4%Ni(NO3)2 HY,负载4%SiO2,2%Ni(NO3)2 * 理论支持 方程式: NH4Cl+CH3OH→CH3Cl+H2O+NH3 实际上是两个反应的耦合: NH4Cl→NH3+HCl HCl+CH3OH→CH3Cl+H2O * 实验方法和流程 氨气 氮气 排空 1-氯化氢发生装置;2-缓冲瓶;3-干燥器;4-质量流量计;5-固定床应器;6-高压恒流泵;7-甲醇(已滤);8-GA4000型气相色谱仪 返回 * 3.结果与讨论 HZSM-5 ,负载4%SiO2,4%Ni(NO3)2 HY,负载4%SiO2,2%Ni(NO3)2 * HZSM-5 ,负载4%SiO2,4%Ni(NO3)2 反应条件 反应温度:370℃; 催化剂填充量: 9ml, 5.0g; 氮气流量:30ml/min; HCl流量:42ml/min; 氨气流量:42ml/min; 甲醇流量:0.09ml/min; 反应时间:约4h 再生条件 空气流量:10ml/min; 再生温度: 200℃保持1h; 300℃保持1h; 400℃保持1h; 550℃保持2h * HZSM-5(体积:9ml;质量:5.0g) 再生次数 反应时间(h) 氯甲烷收率 0 4.5 75% 1 4.5 74% 2 5.0 75% 3 3.0 73% 4 5.0 72% 5 4.5 70% 6 4.0 67% 7 4.0 61% 8 4.5 38% 平均 4.3 - 总计 39.0 - * 催化活性随实验次数的变化 随着实验次数增加,催化剂活性逐渐降低,直至失活。 * EDS能谱测试 催化剂使用前后,活性组分Ni并未流失。 实验前 实验后 * 比表面积-孔体积的表征 反应前后催化剂比表面积有较大变化,说明孔结构塌陷而失活。 * 水热稳定性 水热实验: 430℃以0.09ml/min通入5%盐酸40h; 未水热实验:催化氯甲烷收率75.
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