两种铁氧化物矿物对Aslll的吸附解吸及氧化特性研究.pdfVIP

摘要 砷是一种自然界普遍存在的类金属元素，广泛存在于土壤、水体和生物体内。砷 具有毒性强，危害大、三致性等特点，砷的防控和治理是国际上的重点研究方向，吸 附-解吸和氧化-还原对砷在自然界中的迁移转化具有重要影响，是目前治理土壤或水 体中砷污染的主要手段。铁氧化物矿物具有较高的比表面积、强氧化性等特点，从而 通过对砷的吸附-解吸及氧化作用可以有效地固定水溶态砷，对含砷土壤或废水的治 理起到重要作用。本文选取针铁矿和水铁矿这两种具有代表性的铁氧化物矿物，在实 验室条件下研究其对 As(Ⅲ) 的吸附-解吸及氧化特性，探讨其对 As(Ⅲ) 的吸附-解吸和 氧化作用机理；同时研究了 pH 、磷酸盐、低分子有机酸等因素对吸附-解吸和氧化过 程的影响。 1.随着 As(Ⅲ)初始浓度的增大，As(Ⅲ)在两种铁氧化物矿物表面的吸附量逐渐增 大，吸附能力逐渐减弱。在常温条件下，两种不同的铁氧化物矿物 （针铁矿、水铁矿） 对 As(Ⅲ)有吸附作用，等温吸附结果可以用 Freundlich 方程较好地拟合。As(Ⅲ)在铁 氧化物矿物表面的吸附能力大小为水铁矿针铁矿，两种铁氧化物矿物对 As(Ⅲ) 的吸 附均为优惠吸附。解吸量随着As(Ⅲ)初始浓度的增大而增大，但 As(Ⅲ)在两种矿物表 面的解吸量都很小，解吸现象不明显。氧化量随着 As(Ⅲ)初始浓度的增大而增大，氧 化率则相反。 2. 在弱酸性至中性范围内，As(Ⅲ)在铁氧化物矿物表面的吸附量随着pH 的增大 而呈现逐渐增加的趋势，针铁矿和水铁矿对 As(Ⅲ) 的吸附量在pH 为 8 和 9 时达到最 大值。两种矿物在 pH 为中性至弱碱性范围内对吸附-氧化作用的效果比较明显，pH 对 As(Ⅲ)在针铁矿和水铁矿上的吸附影响趋势大致相同。As(Ⅲ)在铁氧化物矿物表面 的氧化量的变化随pH 的变化呈现先逐渐增大后迅速减小的趋势，而氧化率基本保持 不变。 3. 磷酸盐对 As(Ⅲ) 在铁氧化物矿物表面的吸附存在竞争吸附作用，且抑制作用 随着磷酸盐浓度的升高而增强。当As(Ⅲ)初始浓度保持不变时，As(Ⅲ) 的吸附量随着 P/As 值的不断增大而减少；当 P/As 值保持不变时，吸附量随着 As(Ⅲ) 初始浓度的 升高而逐渐增大。三种磷酸盐对 As(Ⅲ) 在铁氧化物矿物表面的吸附影响的大小顺序 依次为：PO 3- ＞HPO 2- ＞H PO - 。随着加入磷酸盐浓度的增大，氧化量和氧化率都呈 4 4 2 4 逐渐减小的趋势。 4. 低分子有机酸在铁氧化物矿物对 As(Ⅲ) 的吸附反应中起到抑制作用。随着有 机酸浓度的增大，As(Ⅲ)在铁氧化物矿物上的吸附量和吸附率均有显著下降的趋势， 有机酸对 As(Ⅲ) 在两种铁氧化物矿物上吸附率的影响大小顺序为：柠檬酸＞草酸。 I 氧化量和氧化率随着有机酸浓度的增大而减小，草酸对矿物氧化作用的影响较柠檬酸 更大。相对于针铁矿，水铁矿对 As(Ⅲ) 的氧化作用受有机酸影响更大。 关键词：As(Ⅲ) ，铁氧化物矿物，吸附，解吸，氧化 II Abstract Arsenic is a metalloid element existing commonly in soil, waters and organism. Arsenic is characterized by the strong toxicity, harm, carcinogenicity, mutagenicity and teratogenicity. The prevention and treatment of arsenic is a key research direction in the world. It is significant of the effect of adsorption-desorption and oxidation