兰州地区苯并(a) 芘与环境多介质迁移和归趋模拟.docVIP

兰州地区苯并(a)芘的环境多介质迁移和归趋模拟 董继元1，王式功2，高宏1，姚焕炬1 1. 兰州大学西部环境教育部重点实验室，兰州 730000；2. 兰州大学大气科学学院，兰州 730000 利用Level III逸度模型模拟计算了稳态假设下苯并(a)芘在兰州地区大气、水体、土壤和沉积物中的相间迁移通量、浓度分布。结果表明：大气的平流输入和化石燃料燃烧是该区域苯并(a)芘的主要来源，土壤是其最大的储库，占总残留量的99.6%；在大气、水体、土壤和沉积物中的浓度分别为1.61(10-10 mol·m-3、9.39(10-7 mol·m-3、7.13(10-4 mol·m-3和9.17(10-5 mol·m-3，模型计算浓度与同期实测浓度吻合较好，验证了模型的可靠性，并通过灵敏度分析，确定了模型的关键参数。 兰州地区；苯并(a)芘；多介质逸度模型；迁移；归趋中图分类号：X1 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（200）0-2150-04多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons)作为重要的持久性有机污染物，已对生态环境和人体健康构成严重威胁，其中苯并(a)芘(Benzo(a)pyrene)是美国环保局(EPA)公布的优先检测16种多环芳烃(PAHs)中危害最大的一种。化石燃料的不完全燃烧是环境中多环芳烃(PAHs)的主要来源，因此多环芳烃(PAHs)成为大量使用煤炭地区的主要污染物。兰州地区的多环芳烃(PAHs)污染主要是由生活燃煤供暖、石油化工炼制、汽车运行等排放导致，而这几个方面正好是多环芳烃(PAHs)产生的几种主要途径。特殊的河谷盆地地形、复杂的气象条件等进一步加剧了多环芳烃(PAHs)在兰州地区的污染。 在研究污染物的归宿方面Mackay提出的逸度模型得到了广泛应用。逸度模型的使用为定量研究污染物归趋提供了重要工具。许多研究者已尝试用该模型对有机物在区域尺度上的归宿进行了研究,如Mackay等应用多介质逸度模型对多环芳烃类化合物(PAHs)蒽、菲、苯并(a)芘等在加拿大魁北克省圣路易湖地区环境中的归宿进行了评价[1]；Dionmand等基于Level Ⅲ逸度模型的算法建立了半挥发性有机污染物(SVOCs)的多介质城市环境系统模型[2]。国内学者围绕大连地区PAHs、以及天津PAHs的环境行为利用逸度模型也开展了一定研究[3,4]，并取得较好的效果。因此本研究拟以苯并(a)芘为例，运用加拿大特伦特大学环境模型研究中心提出的III级逸度模型，对苯并(a)芘在兰州地区环境中跨界面迁移与归趋行为进行了初步模拟。模型中特别关注大气平流输入过程对模拟结果的影响并分析了模型主要输出结果与天津地区存在的主要差异。 本文以Mackay的多介质逸度环境模型为基础，结合兰州地区地理和气象信息构建了三级稳态多介质区域归趋逸度模型。将兰州地区的环境相分为4个主相，即大气、水体、土壤和沉积物，下标依次为1、2、3、4；每个主相中又部分包括气、固和水等子相。大气中包括气相和气溶胶；水体中包括水、悬浮物、鱼(代表水生生物)；土壤中包括气相、固相和水相；沉积物中包括固相和水相。根据稳态假设和质量平衡关系可以建立涉及主相迁移量的平衡表达式[3,5]： 大气相：E1+GA1CB1+f2D21+f3D31=f1D12+f1D13+ f1DR1+ f1DA1 水体相：E2+GA2CB2+f1D12+f3D32+f4D42=f2D21+f2D24+f2DR2+ f2DA2 土壤相：E3+ f1D13=f3D31+f3D32+f3DR3 沉积物相：E4+ f2D24=f4D42+f4DR4+ f4DA4 其中：Ei为表示污染物向环境相i中的排放速率(mol·h-1)；GAi表示向环境相i流入的污染物平流速率(m3·h-1)；CBi为平流流入环境相i的污染物浓度(mol·m-3)；fi、fj分别为污染物在环境相i和j逸度(Pa)；Dij为相间迁移速率(mol·h-1·Pa-1)；DRi为污染物在环境相i中的降解速率(mol·h-1·Pa-1)；DAi为污染物从环境相i中平流输出的速率(mol·h-1·Pa-1)。具体符号意义见文献[5] 苯并(a)芘在研究区域的输入过程包括：当地废水和废气的排放和气/水平流输入。各环境相间的交换过程包括气-土、气-水间界面交换(干湿沉降和扩散)、地表径流侵蚀、灌溉、水中颗粒物沉降/再悬浮、水体与沉积物间扩散、生物富集等。输出过程包括苯并(a)芘在各环境相中的降解和大气、水的平流输出。 收集的数据包括用于模型输入和模型验证的2套数据。模型输入参数为62个参数数据，包括化合物性质参数[45]、与研究区域有关的环境参数(表1)[3,5-9]等。用于模拟结果验证的数据