CuO／Ce0.9Zr0.1O2催化剂用于富氢气氛下低温一氧化碳选择氧化的研究.pdfVIP

维普资讯 第21卷 第6期 分 子 催 化 V01．21．No．6 2007年 l2月 JOURNALOFMOLECULARCATALYSIS(CHINA) Dee． 2Oo7 文章编号：1001-3555(2007)06-0510-05 CuO／Ce0．9Zro O2催化剂用于富氢气氛下 ． 1 低温一氧化碳选择氧化的研究 胡 涛一，杨 建 ，赵 军 ，王丹君 ，宋焕玲 ，丑凌军¨ (1．中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室，甘肃 兰州 730000； 2．中国科学院研究生院，北京 100039) 摘 要：采用浸渍法制备了一系列CuO／CeZr0。O催化剂，并利用XRD，XPS对催化剂结构进行了表征，考察了 铜担载量，焙烧温度，空速以及CO和HO的存在对选择氧化消除CO反应的影响．结果表明，在600℃焙烧后 的催化剂具有最佳的催化活性和选择性，而且在CO和HO的存在下140℃ 也能达到有效消除CO(100ppm以 下)的目的，同时选择性达到了70％．100h的连续测试显示催化剂具有良好的稳定性． 关 键 词：固溶体；分散 ；选择氧化；模拟真实气体 中图分类号：0643．32 文献标识码：A 燃料电池是将燃料与氧化剂中的化学能通过电 体组成、气体空速对催化性能的影响． 化学反应方式直接转化为电能的能量转化装置，且 1实验部分 由于能量转换效率高、污染小等优点已成为新能源 领域的研究热点 J．电池中燃料气～氢气主要通过 1．1催化剂制备 甲烷、甲醇以及其他碳水化合物重整 制得，其中 1．1．1Ce。Zro O：载体的制备 将化学计量比的 ． 。 ． 含有的co(o．5～2％)容易导致质子交换膜燃料电 Ce(NO3)3·6H2O、ZrOCI2·8H2O、尿素混合，加入适 池(PEMFC)中Pt电极中毒，使电池能效降低 J． 量蒸馏水后研磨，得到均一溶液相．溶液在200oC 为保证电池电极正常工作，CO含量应该降低到 100 烘干过夜，在600oC焙烧2h，制得催化剂载体． ppm 以下 J．选择性氧化 (PROX)消除CO，物理吸 1．1．2CuO／Ce。Zro ． ， ． 。O：催化剂的制备 采用等量 附法和催化甲烷化法是 目前减少 CO浓度的几种可 浸渍法制备 CuO／Ce。．，Zro．。O：催化剂．将一定量的 供选择的方法．选择氧化无疑是最直接、经济的消 Ce。Zro O：粉末用硝酸铜水溶液浸渍，搅拌均匀， ． 。 ． 。 除CO的手段．目前用于选择氧化消除CO的催化 室温下放置 12h后于 120oC干燥8h，600oC焙烧 剂主要分为贵金属和非贵金属两大类：贵金属主要 2h，压片并研碎，制得催化剂．氧化铜的含量为 包括Au、Pt、Pd、Rh 等尤其是Au对 CO低温氧 ％(为氧化铜的质量分数， =I一1O)． 化有着非常好的活性．但当反应气 中含有 CO：和 1．2催化剂活性测试 H：O时，贵