Cu改性悬浮型光催化纳滤膜反应器处理阿特拉津溶液的降解效率及动力学研究.pdfVIP

维普资讯 第26卷 第 6期 环 境 化 学 V01．26．No．6 2007正 l1月 ENVIRONMENTALCHEMISTRY November2007 Cu改性悬浮型光催化纳滤膜反应器处理阿特拉津溶液的 降解效率及动力学研究 张爱勇 ’’。 任玉辉 肖羽堂 ’’。 高冠道 吕晓龙。 张 萌 (1 南开大学泰达学院环境科学与工程学院，膜分离技术研究开发中心，天津，300457； 2 中国科学院南京地理与湖泊研究所 ，南京 ，210008； 3 天津工业大学。中空纤维膜材料与膜过程教育部重点实验室，天津，300160) 摘 要 通过将 cu改性悬浮型光催化氧化过程与纳滤分离膜技术进行耦合构成悬浮型光催化纳滤膜反应 器联合处理阿特拉津 (Atrazine)溶液．在Atrazine初始浓度P。分别为5，15和25mg·l～，光催化剂浓度 P 为 1500mg·l～，废水 pH值为5．5，uV强度为45mW ·cm～，膜分离压力和错流流速分别控制在 1250kPa和3m ·s～，反应温度20±1oC的最佳实验条件下，35min之内目标污染物基本被彻底光催化降解， 矿化率达到90％以上，出现显著耦合效应；当目标污染物浓度分别为5mg·l一，15mg·l 和25mg·l 时，在p／p。I0．6的范围内，光催化降解过程分别遵循一级、零级和一级的混合以及零级反应动力学模型． 关键词 光催化膜反应器 ，阿特拉津，降解，反应动力学． 阿特拉津普遍 以低浓度存在于水体，常规生化处理工艺和水解处理工艺处理速度低、效果差…， 采用催化氧化法不能使反应中间产物三聚氰酸得到彻底矿化，但反应底物被完全降解和转化，且所得 中间产物的生物毒性远远小于反应底物阿特拉津，所以仍具有显著技术优势．虽然对于光催化降解阿 特拉津过程中羟基 自由基作用的认识存在差异，但绝大部分研究者均认为羟基 自由基对阿特拉津的光 催化降解过程主要包括脱烷基作用、去氨基作用和微弱去氯基作用，而三聚氰酸不能为 ·OH降解的 根本原因被认为是与其 内碳原子 已被充分氧化的性质有关 2【J，导致 TOC去除率停留在 70％ 左右．在 光催化反应过程 中，悬浮态光催化剂可以被纳滤膜彻底分离回收，并实现悬浮型光催化氧化过程的连 续操作 3J．藉助于纳滤膜耦合分离对光催化氧化过程中不同种类和性质相差甚远的降解中间产物进行 实时在线分离，能大大提高光催化氧化过程对 目标污染物降解的针对性和有效性，从而具有比普通光 催化反应器更高的降解和矿化能力． 本文通过将 cu改性光催化剂与纳滤膜分离技术进行耦合对阿特拉津的光催化降解效率、TOC去 除率及反应动力学进行研究 j，实现阿特拉津彻底光催化氧化和矿化． 1 实验部分 1、1 实验方法 取一定体积的阿特拉津(色谱纯)溶人去离子水中，分别配制浓度为 5，l5和 25mg·l 的阿特拉 津溶液，超声振荡至少30min后真空抽滤 (0．45m)，避光保存待用． 悬浮型光催化反应器 (500X400X200mm)为不锈钢材质．耦合纳滤分离膜为聚酰胺复合纳滤膜 (TFC8723SR2-280N2，Koch，America)，辐射光源为 300W 高压汞灯 (Philips)，主波长365nm，激 发光源通过 320nm滤色片过滤，循环冷凝水冷却，并吸收光源中的近红外辐射光子．通过改变光催 化膜反应器单位体积内紫外灯管的相对数量来实现不同的紫外光照射强度，控制TiO，在365nm处的 受辐射强度为 l5—75mW ·cm～；在静态吸附条件下，光催化剂对 目标污染物的吸附过程达到平衡状 态后 (2h)，再开启紫外光源(预热30min)，进行不同条件下 目标污染物的光催化降解及悬浮态光催化 剂颗粒的膜分离回收试验，控制反应温度为20±1oC(循环水冷却)． 分别选取废水pH值、污染底物浓度、催化剂浓度、uV辐射强度及膜分离操作压力和错流操作 2006年 12月 12日收稿． 通讯联系人 ：ytxiao@hotmaiLcn；xiaoyt@nankai．edu．cn；022