铁钼氧化物TPD_MS及催化性能的研究.pdfVIP

第 28 卷 第 3 期 燃 　料 　化 　学 　学 　报 Vol28 　No3 　 2000 年 6 　月 JOURNAL OF FUEL CHEMISTRY AND TECHNOLOGY Jun 　　2000 铁钼氧化物 TPD - MS 及催化性能的研究 上官荣昌, 葛 　欣 (南京大学化学系 , 南京 　210093) 摘 　要 : 制备了一系列不同配比的 Fe - Mo 氧化物催化剂 ,采用比表面积 、XRD 、FT - IR 和 LRS 等方法 ,考察了催化 剂的有关物化性质 ,测定了对甲苯选择性氧化生成苯甲醛的催化活性 。用 TPD - MS 技术研究了催化剂表面氧物种 的脱附。结果表明 ,随着样品中 Fe/ Mo 含量的改变 ,表面氧物种的脱附峰的峰温 、氧脱附量和脱附活化能 Ed 也发 # ( ) - 2 - 生变化 。3 样品 Fe/ Mo = 029 的氧脱附峰峰温较低 ,表面氧物种 O 和 O 脱附量最大 , Ed 值最小 ,生成苯甲醛的 选择性最高 。 关键词 : Fe - Mo 氧化物 ; 表面氧脱附; 甲苯选择性氧化 ( ) 中图分类号 : O643 　　文献标识码 : A 　　文章编号 : 0253 - 2409 2000 03 - 0257 - 05 ( ) 　　对于烃类的选择性氧化反应 ,过渡金属氧化物 傅立叶变换激光拉曼光谱 LRS 采用 Bruke RSF100 是一类重要的催化剂[ 1～5 ] 。通常认为烃类反应物与 型拉曼光谱仪 ,In GaAs 检测器 ,液氮冷却 ,Nd - YA G 催化剂表面晶格氧作用生成产物 ,并通过催化剂本 激光器 ,激光波长为 1046nm ,仪器分辨率 ±2cm - 1 , 身的还原 - 氧化循环过程促使反应进行 。其中 , 晶 扫描范围700～1100cm - 1 。 格氧离子 O2 - 是亲核试剂 ,它通过亲核加成插入 由 12 　程序升温脱附- 质谱( TPD - MS) 联用技术的 活化而引起的烃分子缺电子位置上 ,导致选择性氧 测定 　用 A GA - 100 型四极质谱仪和连接有真空系 化[6 ] 。对 V - Ag 、V - Ag - Ni 、Ce - Mo 等氧化物体系 统的 TPD 装置 。室温下将样品抽空至～133 ×10 - 2 的研究表明 ,催化剂表面晶格氧物种的热脱附性能 Pa ,打开进样阀 ,与压力为 133 ×10 - 6 Pa 的质谱仪 [7～9 ] (β ) 与甲苯氧化反应活性和选择性密切相关