金属铂表面气体行为的动力学Monte+Carlo模拟.pdfVIP

Carlo模拟 金属铂表面气体行为的动力学Monte 摘要 本文的研究工作包括两个部分：铂(1，1，1)面水生成反应的动力学 Monte 1 1)面乙烷吸附的KMC模拟。 Carlo(KMC)模拟；铂(1 催化反应对于工业的重要性是不言而喻的，作为催化反应的重要 一环，气体在表面的吸附行为的实验和理论也受到很多关注。分子模 拟可以在微观层次给予直观的感受并产生预期的结果，成为重要的研 究方法。 在铂表面的水生成反应机理中引入吸附氢原子的扩散的影响，假 设了原子在表面不同活化位置的吸附，解吸附和相互反应的行为，用 KMC方法模拟了铂(1，1，1)表面上水的生成反应并讨论了吸附氢原子 的扩散对反应过程的影响。研究表明，在覆盖率较低，反应速度较大 的时候，扩散的影响加剧，导致了实验与均相理论的差异。 本文假设乙烷分子在铂表面的吸附过程，结合KMC方法的特点， 引入吸附在表面的乙烷之间的作用力的影响，用KMC方法模拟其低 温吸附过程。对程序升温脱附(TPD)实验进行的模拟表明，吸附乙烷 之间的作用对解吸过程的重要性。用径向分布函数峰位和定义的(2× 2)有序结构参数研究了模拟得到的结构与理想(2×2)结构，并与实验 的低能电子衍射(LEED)图样进行了对比。相比(2×2)结构，模拟得到 的结构更接近实验。计算不同温度下的表面的有序结构参数表明，低 温有利于(2×2)结构的形成，这一现象也解释了LEED实验低温条件 的必要性。117K条件下模拟得到了吸附岛，对成岛现象的模拟表明， 由于岛的边界没有吸附分子的约束，岛内结构与吸附饱和的表面有所 不同，且随着温度的降低，岛边缘呈圆形。 关键词：动力学Monte Carlo，模拟，扩散，吸附分子间作用力，吸 附结构 PATTERNSoNTHEPT GAS SURFACESTUDIED BY KINETlCMoNTECARLo ABSTRACT Thethesis containstwo isthe kinetic Monte pans．One Carlo simulationof waterformationthe on 1 otheristhe Pt(11)surface，the kinetic Monte ofthe of Carlo(KMC)simulation adsorption pattem ethaneon 1 the蹦l1)surface reactionis for an Catalysis significant industry．Being imp