密度泛函理论的研究CO和O2在NiFeB2_TiO2表面吸附.pdfVIP

桩 七 掘 201O ChineseJournalofCatalysis Vb1．3lNO．4 文章编号 ：0253-9837(2010)04—04230·6 DoI：1O．3724／SPJ1088．2010．90929 研究论文：423～428 密度泛函理论研究CO和 o2在 NiFeB2／TiO2表面的吸附 曾庆松 ，陈文凯 ，戴文新 ，章永凡 ，李 奕 ，郭 欣。 福州大学化学系，福建福州 350108 福州大学化学化工学院光催化研究所，福建福州 350002 华中科技大学煤燃烧 国家重点实验室，湖北武汉 410074 摘要：运用密度泛函理论中广义梯度近似 的PW91方法结合周期平板模型，研究了NiFeB2合金簇在 TiO2(110)面 的吸附模式． 结果表明，NiFeB2平行吸附在 TiO2面的O一0位最稳定，吸附能为 526．4kJm／o1．为 了探 明NiFeB2T／iO2是否具有催化氧化 CO 活性，进一一步研究了CO和 O2在 NiFeB2／TiO2面的共吸附行为．结果表明，CO和 O2以Eley．Rideal机理共吸附在 Fe上时，易 形成碳酸盐，而 以Langmuir—Hinshelwood机理共吸附在 Fe上时，O2发生分解，与 Fe，Ni和 B形成稳定的六元环． 关键词 ：密度泛函理论；吸附；非晶态合金；二氧化钛 ；一氧化碳；氧 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A DensityFunctionalTheoryStudyofCO and02Adsorptionon NiFeB2／TiO2Surface ZENGQingsong，CHENWenkai’，DAIWenxin，ZHANGYongfan，LIYi，GUOXin DepartmentofChemistry,FuzhouUniversity,Fuzhou350108,Fujian，China ResearchInstituteofPhotocatalysis，CollegeofChemistryandEngineering,FuzhouUniversity,Fuzhou350002，Fujian，China StateKeyLaboratoryofCoalCombustion，HuazhongUniversiytofScienceandTechnology,Wuhan410074,Hubei,China Abstract：TheloadedmodesofNiFeB2supportedontheTiO2(110)surfacewerestudiedwithaperiodicslabmodelbyPW91approachof GGAwithintheframeworkofdensity functionaltheory．Theresultsofgeometryoptimizationindicatedthatthemoststableadsorption site wasNiFeB2clusterparalleltotheOt—Otsitewithanadsoprtionenergyof526．4kJ／mo1．InordertoinvestigatewhethertheNiFeB2／TiO2had thecatalyticactivityforCO oxidation，theCO·adsoprtionofCO and02moleculesonNiFeB2／TiO2surfacewasstudied．Theresultsshowed thattheCOand02wereCO—adsorbedontheFesitebytheEley—Ridealmechanism toform carbonate．WhentheCOandO2wereCO—adsorbed ontheFesitebytheLangmu