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冲击加载过程中苯的液—固相转变
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程小理 刘福生 李永宏 彭小娟 张明建
(西南交通大学高压科学与技术实验室,成都610031)
摘要:利用一级轻气炮加载技术和最近发展的一种透光性测量技术,在线观测到液态苯在多次次压缩过程中透光性随时间变化特征.分析表明,导致透光性下降的原因是局部发生液—固相变而引起的光散射效应,且散射特征反映了相变过程的时间弛豫和空间积累特性.结果澄清了苯在冲击条件下液—固相变是否发生的争论,对冲击相变动力学研究提供了重要实验依据.
关键词:苯;多次冲击压缩;液—固相变;透光性
1.引言
相变速率是相变动力学研究的重要问题。苯分子具有独特的扁平环状结构以及较大的分子尺度特征,因此一直以来备受学者们关注.但苯在高压下相变过程的快慢问题以及冲击压缩过程中液—固相变发生与否问题,人们还未形成共识.
自从1914年Bridgman在静高压下研究苯的高压相变以来,苯的高压相图已得到学者们比较深入研究.在常温下,苯从液态转变到多晶固相Ⅰ的压力为0.07 GPa.Ciabini,Thiery,Adams等人都在静态压缩下观测到了苯的相变过程,他们的结论是苯的相变过程迟缓.
鉴于静高压加载技术存在样品尺度小、加载速率低和压力分布不均等方面的局限性,我们认为它在研究相变速率问题方面没有优势.相反,冲击动高压加载技术具有样品尺寸大、加载时间快、压力分布均匀等优点,它可以使样品材料在纳秒时间内均匀地达到所要求的极端条件,所以它应成为研究相变动力学问题的首选方法.然而,必须首先建立起一种在线观测冲击相变过程的技术.
众所周知,液体和固体对光的折射率有所不同,如果液体样品局部发生液—固相变,必然会形成光学非均匀介质,并引起透光性发生变化.早在几十年前,Walsh等在爆轰加载下,采用光反射原理,对苯的透光性做了研究,他们在冲击过程中没有发现苯发生液—固相变.后来,Matsuda人等采用激光加载的方法,借助共振拉曼光谱检测技术,观测到了苯的液—固相变.他们发现在4.2 GPa压力下苯由液相转变为固相所需时间在25 ns内.然而,最近Root等结合光透射和拉曼光谱技术,在0.6—13 GPa范围内都没有找到液态
苯的液固相变证据.他们分析指出Matsuda等人的测量结果,可能由于边侧稀疏波提前到达探测区域,导致压力分布的不均匀会对实验结果带来误差.由此可见,在冲击过程中苯的液—固相变到底发生与否以及发生的快慢如何,还有待进一步澄清.
我们认为,冲击波作用下的透光性测量技术,对光路的准直性和光源灵敏度要求较高.然而,文献[12,14]中的光路设计过于复杂,探测的灵敏度也有待提高.因此,对于他们观测得到的实验结果也有待考究.本文着力通过改进实验装配,借助一级轻气炮加载技术和光透射测量方法,适时在线观测了多次冲击压缩下液态苯的透光性变化特征.通过样品的透射光强度的变化特征研究冲击压缩下苯的相变动力学问题.
2.实验原理与方法
实验装置示意图如图1所示,飞片(30 mm×12mm)、基板(40 mm×4 mm)、窗口(30 mm×12 mm)均采用密度为2.214 g/cm的石英玻璃.光源内置于弹丸中.弹丸中的小功率脉冲激光器工作电压在4.0—6.0 V之间,其测量波长为650±10 nm,光斑大小≤2 mm.为了保证光路准直和光的强度,在光源前边和光纤接头处分别安装了透镜.样品苯采用纯度为99.99%的分析纯苯(密度:0.875 g/cm,初始温度13℃,Hugoniots关系:Us=1.50+1.67up),其被注入基板和窗口之间,并与靶室外部样品池连通,使样品在实验过程中一直处于常压下,避免样品腔内产生气泡.弹丸由一级轻气炮加载,速度通过磁测速系统测得.当飞片与基板即将碰撞前,埋置于弹丸中的光源被触发,光路经过透镜会聚后,依次透过飞片、基板、样品、窗口,之后再通过透镜会聚后用光纤接收传至瞬态高温计,继而被示波器记录。样品的冲击压力用阻抗匹配法计算得到,温度通过Walsh方法计算得到
图1实验装置示意图(1.光源;2.弹托;3,8.透镜;4.飞片;5.基板;7.窗口;6.样品苯;9.光纤)
3.实验结果与分析
如图2中,横坐标表示加载时间,左边纵坐标表征光强度的电压,右边纵坐标是压力.Exp100410是飞片速度为0.55 km/s的厚苯样品(5.365 mm)实验信号;Exp100121是飞片速度为0.53 km/s的薄苯样品(1.065 mm)实验信号.从图2的Exp100410实验信号可知:冲击波在进入样品后的较长时间内,光源稳定发光,实验装配没有使透射光强度发生明显变化(即边侧稀疏波对透光性没有影响);飞片、基板、窗口至少在2μs内还保持了良好的透光性.由图2的Exp100121可见,冲击波在t=170 ns时刻进入样品,样
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