CuAC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析.pdf

第30卷第9期 无 机 化 学 学 报 V01．30No．9 2014年9月 CHINESEJOURNAL0FINORGANICCHEMISTRY 2111—2118 C以C催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析 郑华艳 秦 瑶 李 忠★ 张国强 孟凡会 (太原理工大学，煤科学与技术教育部和山西省重点实验室，太原030024) 摘要：采用活性炭fAC)载体浸渍醋酸铜后热分解制得C“AC催化剂，用于催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯，通过 化性能。结果表明，新鲜催化剂中铜物种以单质Cu形式存在；进行反应后，单质Cu吸附反应气氛中的0：并转化为晶格氧生成 Cu，0物种．反应4h时，催化剂表面主要为分散均匀、粒径较小的Cu：0，为反应的进行提供活性组分和晶格氧，表现出较好的催 铜物种发生了较严重的团聚现象．导致催化剂活性下降。 关键词：铜基催化剂；无氯；铜状态；氧化羰基化；气相法；碳酸二甲酯 l-08 中图分类号：0643．3 文献标识码：A 文章编号：1001486l(2014)09-211 DOI：10．11862，CJIC．2014．276 StatesinCu／AC Gas-PhaseOxidatiVe of dunng Carbonylation Copper Catalyst to Carbo曲te Methanol DiIIlethyl zHENGHua．Yan YaoU ZHANG MENGFan·Hui QIN Zhong+ Guo-Qiang S^伽缸R删i船e，z硪弘吼踟．面e瑙毋矿 nnd死c7l，10fogy，Min括t可Q厂Ed∽m幻n帆d (‰yLn6DrⅡ幻可0，conf＆诸Me 死c^加如彩死咖柳z030024，舶m茁i傩执回 Abstract：Thechloride．f南e activatedc曲on was via ofcopper copper．based (Cu，AC)catalystpreparedpyIDlysis onactivated the wetness methodandused acetate carbon(Cu(CH3COO)2，AC)byincipient impregnation supported to ofmethanolto chemical and eatalyzev印or_phaseoxycarbonylationdimethylcarbonate(DMC)．‘I’hecomposition meansof the withdif玷rentreactiontimeswerecharacterized morpholo盯ofcatalysts by inf．reshCu／AC is is