全氟化合物和高氯酸在人体中污染特征、暴露及消解途径与研究.pdf

摘要 摘 要 作为新型污染物，全氟化合物(perfluorinatedcompounds，PFCs)和高氯酸 在我国被广泛使用，且相关工业发展迅速。PFCs和高氯酸在我国食品、饮用水 和灰尘中被广泛的发现；在我国沈阳地区，成人血液中全氟辛烷磺酸 氯酸在我国人体中的污染特征、暴露及消解途径的研究还非常少。本研究在建 立新型污染物分析方法的基础上，分析了O一90岁人体血液(甩=295)、食物途径 (甩=358)、呼吸途径(n=28)、成套孕妇样品(孕妇血液、脐带血、孕妇尿液、 前体物质，和高氯酸根及其它4种相关的阴离子浓度，研究了这两类物质在我 和成人(≥18岁)体内的污染特征，并评价了不同年龄段人群中PFCs及高氯酸 的暴露与消解途径。 本文建立了离子对萃取、Envi．c习ffbon柱净化、高效液相色谱串联质谱仪 效而可靠的方法。研究中，Envi．carbon柱和6种内标物质的选择有效消除和矫 sulfonamide，FOSAs)、 正仪器分析时的基质影响；全氟酰胺类(perfluorooctane acids，PFCAs)的基质影响基本 PFOS及C6．C14全氟酸酸类(perfluorocarboxylic 被消除，降低到一14％至U+28％。在3个不同加标浓度(10．300 ng／g)条件下， 目标物质的平均回收率(刀=3．5)为70．169％；且方法的重现性较好，目标物质 standard 平均回收率相对标准偏差(relativedeviations，RSDs)在2．20％之间； 所有目标物质的方法定量限(1imitation ng／g。 该方法成功应用在本研究28个室内灰尘和5个污水厂污泥样品中。 WAX 本研究筛选出Oasis SPE柱富集、Envi．carb柱净化、及基质标准曲线 定量(matrix．matchedcalibrationcurve，MMCC)结合的方法，是提取尿液(或 羊水)中PFCs及准确定量的可靠分析方法。在不同加标浓度条件下(O．20及1．00 较好。高灵敏度分析仪器超高效液相色谱串联质谱仪(UPLC．MS／MS)对于检 测PFCs浓度含量低的尿液和羊水样品非常适用，所有目标PFCs的LOQ为 ‘ I 摘要 0．01。0．05 ng／mL。 基于本文建立及优化的分析方法，研究了全氟化合物在我国人体血液中的 acid，PFOA)是O．90 污染特征。研究发现，PFOS和全氟辛酸(perfluorooctanoic 岁人体血液中最主要的PFCs。PFOS在未成年组人群(O．18岁)血液中的平均 浓度(2．52．5．55 ng／mL)低于成人(8．07 ng／mL)，然而，未成年组人群中PFOA 的血液浓度(1．23．2．42 ng／mL)比成人高(1．01ng／mL)。人体血液中PFOS(，．= P0．01)的浓度与年龄呈正相关，然而，PFOA在人体血液中的浓度却随年龄 异。基于成人体内PFOS的浓度，利用一元药物动力学模型，本研究计算了成年 男性和女性每日摄入PFOS的总量(男性vS．女性：O．74vs．1．20 ng／kgbw／d)，发 现与人体通过饮食和呼吸摄入PFOS的量接近(男性vs．女性：1．19vs．1．15