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S10-01二氧化钛光催化技术降解多溴联苯醚机理的研究
常巍，籍宏伟，陈春城，马万红，赵进才
（中国科学院化学研究所 北京 100190）
持久性有机卤代污染物所引起的环境污染已经成为世界关注的重大问题。多溴联苯醚
（PBDEs）作为优良的阻燃剂被广泛应用于各类电子产品中。近十年来的研究发现，PBDEs
已经分布在了全球各类环境介质中，并且在生物体内的蓄积浓度会持续升高。由于 PBDEs
对生物的潜在神经毒性和致癌性，因此研究 PBDEs的降解就具有十分重要的意义。
然而到目前为止，关于多溴联苯醚降解的研究报道的仍然不多，主要的降解方法集中在
光解，生物降解，铁还原，水热技术处理，并且其降解效率不高。我们课题组之前报道了利
用二氧化钛在紫外光照射下于有机溶剂中对以十溴联苯醚为代表的多溴联苯醚进行了还原
[1]
降解，这种方法相对于之前的方法在降解效率方面具有很大的优势 。为了对该种方法进行
优化从而进一步提高其效率，我们需要对其降解机理进行研究。
动力学同位素效应（KIE）是一种研究反应机理的主要手段。由于多溴联苯醚结构的复
杂性，我们主要采用的是对多溴联苯醚的降解动力学进行研究，在反应中我们选甲醇作为溶
剂并对其进行氘代，观测十溴联苯醚降解速率的变化，反应式如下：
[2]
我们发现，298K时的 KIE在 0.7-0.8，这是一种逆同位素效应 ，通过研究我们发现，这
2 3
种同位素效应很可能是由于反应决速步中分子构型发生了从sp 到sp 的杂化改变所导致的。
质子盘点研究表明，在反应的决速步中有一个质子参与决速步。根据以上的信息，我们提出
了二氧化钛光催化降解多溴联苯醚的可能机理。
基金项目：国家自然科学基金（No21077110
参考文献
[]SunC,etal.TiO-MediatedPhotocatalyticDebrominationofDecabromodiphenylEther Kineticsand
2
Intermediates,EnvironSciTechnol,2009,43 157-162.
[2]AnslynEV,etal.MordenPhysicalOrganicChemistry;UniversityScienceBooks:Herndon,VA,2005.
2
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