改性凹凸棒土负载Pd催化剂的制备与其烯烃加氢研究.pdfVIP

112 mu；姥毽息L璐 2008年籼树w 改性凹凸棒土负载Pd催化剂的制备 及其烯烃加氢研究 马好文Ⅵ，王丰1’2．一，孙鲲鹛’，棘贤伦H (1中国科学院兰卅f化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室。甘肃兰州730000 2中国科学院研究生院，北京100049芦新疆大学化学化工学院，新疆乌鲁术齐830046) 摘要：m酸化瘦性口凸棒土为戢体捌备了负舰型Pd催化剂。井烈苹0烯、4一甲氧基苯6蚌、l一 已烯、环己烯和癸埽的两相加氢反应为探升反应，考察了访催化荆的加氢性舡。在优化的反应条件 下．最催化荆表现出优异的加氢性能。 关蕾词：日凸棒土；烯烃；加氢 凹凸棒土又名玻缕石，是一种层链状结构的含 蒸馏水洗涤至无cI’，65℃真空干燥，催化荆记为 水镟铝的硅酸盐矿物“1，其理想的化学式为 1％MH‘一Atta。 催化反应在70mL不锈钢高压反应釜中进行， M＆si8％(on)i(OHz)．·4H20。由于凹凸棒土材 m一％Pd／H+一 料具有特殊的纤维结构(针状、棒状)以及荷电性能 内村有玻璃管．磁力搅拌。将10 [四面体中的硅可被铝置换，八面体中的镁(铝)可 Arts催化剂、5mL乙醇以及一定量的烯烃底物投人 被同价或低价用离子置换．周而产生负电性]，使其 到釜中．密封后充放1125次以上，以除去釜中的空 0 具有许多优赶性能如腔体性、吸附性、粘结性和离子 气。将H。充到l MPa．把反应釜放^油路中加 变换性等，广泛应用于石油、化工、环保、医药、食品 热，待温度稳定后开始搅拌。 和能深等各工业镀域“。3】。目前已研究的催化荆载 2结果与讨论 体有赧多，如话性炭一SiOAl：0，、Ti0，、分子筛和离 酸化改性凹凸棒土材料的SEMj睇I片见图l。 子交换树脂等，但国内、外有关凹凸棒土材料在催化 领域中的应用研究却较少。本文利用凹凸棒土材料 的独特性能，对其进行酸化改性，以酸化后的凹凸棒 土材料为催化荆载体，制备了改性凹凸棒土负载Pd 催化荆．并考察了该催化齐J的烯烃加氢性髓。 1实验部分 慰 天然凹凸棒土材料用作催化剂载体前，先进行 酸改性，即在在室掘(25℃)下用质量分数5％的硫 圈1Ⅱ+一^№材料sEM薷片 酸处理8b，然后过滤洗涤至中性，120t干燥，再研 细备用，记为1t+一栅。取1gII+一^船分散于 由图i可以看出，H+一Atm具有明显的比较 50 mU)．0019 均匀的层链就绪构。天热凹凸棒土材料的比表面积 mo|·L“的H2PdCl,济赦中。90屯回 流5h，冷却、过滤、洗涤至无cl一．再把所得固体分 为89m2·L～，当用酸魁理后。比表面积增加剜 散在50mL蒸馏水中，∞屯逐清加入永台肼水藩120岔·L～。天然凹凸棒土材料中棒状结构的直 液，蒋加完后继续搅拌保盈3h，最后冷却、过滤，用 径约为25珊【‘1。当用一定浓度的艘处理后，棒状结 ：麓：霓器嚣籍盏鐾慧鉴麓裂磊勰：鉴：=：：：警““。 增刊 马好文等：改性凹凸棒土负载Pd催化剂的制备及其烯烃加氢研究 113 优异的加氢催化剂。 构的直径约为(10—20)nm。由此可见，经酸处理 后，凹凸棒土材料变得更加疏松和分散，因而，有利 3结语 于催