低维TiO-%2c2-基可见光催化剂的合成及应用研究.pdf

中文摘要 中文摘要 纳米Ti02作为纳米材料的一员，由于其具有极大的体积效应、表面效应和 颜色效应以及良好的光学特性，故在光、电及催化等方面显示出特殊性质，作 为一种新型材料，其应用领域日益广泛。尤其在光催化领域，自从1972年 水、氮氧化合物及有机污染物的降解，杀菌，除臭以及表面自洁等方面得到广 泛研究与应用。此后，各国学者为阐明Ti02光催化的基本过程和提高它的光催 化效率而对其进行了详尽的研究，以Ti02为基础的多相光催化过程，有望发展 成为直接利用太阳能和空气中的氧降解有毒有害污染物的绿色催化过程，为人 类社会的和谐发展做出巨大贡献。本论文旨在研究不同形貌的低维Ti02纳米材 料在可见光降解水中污染物方面的应用，不仅促进了可见光催化剂制备科学的 发展，而且加深了光催化反应的基础理论认识。具体研究内容和结果归纳如下： 1．采用水热法合成了具有可见光响应的B掺杂纳米Ti02，其中B以B．O．Ti的 h 结构存在。用于可见光消除饮用水中硝酸根的反应，发现180℃晶化12 合成的B含量为2％的样品具有最好的催化效果(5 h转化率96．7％，N2选 择性88％)。用于可见光降解苯酚的反应，发现B掺杂量为2％的催化剂具有 最好的可见光降解苯酚活性，且当催化剂用量在O．2g以上时，5h的降解率 均能达到100％。 2．本论文以高温氮化法合成的N掺杂Ti02为前躯体和高温氮化钛酸盐纳米管两 条路线合成了N掺杂Ti02纳米管。通过表征可以发现，两种方法合成的N 掺杂Ti02纳米管都具有较强的可见光吸收，N成功的掺杂到纳米管中，其中 前～种方法合成的纳米管以钛酸盐结构存在，而后一种方法合成的纳米管则 是锐钛型Ti02的结构；催化活性测试表明，后一种方法合成的N掺杂Ti02 纳米管具有最好的可见光降解甲基橙活性。 3．以溶剂热法合成的金属、N共掺杂Ti02为前躯体和高温氮化金属掺杂钛酸盐 纳米管两条路径分别合成了金属、N共掺杂Ti02纳米管。研究表明，前一 种方法合成纳米管以钛酸盐结构存在，而后一种方法所得样品则是锐钛型 Ti02结构：两种方法合成的金属、N共掺杂纳米管均具有明显的可见光吸 中文摘要 收，并具有一定的可见光催化活性。其中，高温氮化法得到的W、N共掺 杂Ti02纳米管具有最好的光催化活性，可见光反应3h甲基橙降解率达到 100％。 4．首次以钛酸盐纳米线为前躯体，不同温度氮化合成了N掺杂Ti02纳米线。研 究发现，在合适的温度下可以实现N掺杂和钛酸盐向Ti02晶型转化的有机 结合并能够同时保持纳米线的形貌。钛酸盐向Ti02晶型的转化有利于N的 掺杂，可以有效提高N含量，并得到比表面积较大的样品。掺杂的N以取代 N和间隙N两种状态存在，并导致较强的可见光吸收和吸收边带红移。 5．以金属掺杂纳米Ti02为前躯体，合成了金属掺杂钛酸盐纳米线，研究表明金 属离子的掺杂并没有影响样品的晶型和形貌，得到的样品具有钛酸盐纳米线 特有的层状结构，层间距为0．6nnl。金属掺杂钛酸盐纳米线在氨气气氛中600 ℃氮化2h合成了金属、N共掺杂Ti02纳米线。将钛酸盐向Ti02的转化和N 的掺杂集中于氮化的过程，减少了实验步骤，有效地实现了Ti02纳米线的可 见光化。一系列表征发现本文合成的金属、N共掺杂Ti02纳米线具有良好的 可见光吸收，并且具有较高的可见光活性。 关键词：B掺杂，水热法，纳米Ti02，N掺杂，金属、N共掺杂，Ti02纳米管， 可见光响应 Ti02纳米线， Ⅱ Abstract Abstract Asall of showsvolume