新型立方介孔Au%2fSBA-1分子筛催化氧化环己烷的研究.pdfVIP

石 油 化 工 2004年第33卷增刊 PETRoCHEM砸ALTECHNOLOGY 新型立方介孔Au／SBA一1分子筛 催化氧化环己烷的研究 季 东，赵 睿，钱 广，吕高孟，闫 亮，索继栓 (中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室，甘肃兰州730000) 粳 ．矿 [摘要]f睬用三乙基十六烷基溴化铵为模板剂，氯金酸为金源成功制备出一系列Au／SBA一1分子筛催化剂，利用x 射线粉末衍射分析、N：吸附／脱附、uV测试、SEM扫描电镜、元素分析等技术对催化剂进行了表征。并进行了所制试 样对环己烷选择性氧化制环己醇和环己酮反应催化性能的研究。)考察了Au负载量、反应温度对催化氧化环己烷反 ’ 应催化性能的影响： [关键词]Au／SBA一1；环己烷；催化氧化；立方介孔分子筛 643．32 [中图分类号]0 [文献标识码]A 环己烷选择性氧化生成环己醇和环己酮一直是 向含有一定浓度的三乙基十六烷基溴化铵和氯金酸 h。 生产和研究的热点HJ。因为该反应不仅对碳氢饱 的盐酸溶液中加入正硅酸乙酯，搅拌5min，静置6 h。 和键活化反应有重要的研究意义，而且它更是生产 然后抽滤，洗涤，干燥，在630oC空气中焙烧4 商业成品“尼龙”的关键环节。环己醇是一种重要 1．2催化剂的表征 的饱和脂肪醇，最初是由4一碘代环己醇在冰乙酸 元素含量分析；X射线粉末衍射分析(XRD)； 中经锌粉处理制得，广泛应用在溶剂、油漆、涂料、香 N：吸附／脱附；uV测试；SEM扫描电镜。 料、杀虫剂、消毒剂以及增塑剂等领域。由于尼龙 1．3催化活性的评价 、、 反应在100 66、己内酰胺等合成纤维的迅速发展，因而有力地促 ml高压釜中进行，环己烷2lIll，催 进了作为基础原料的环己醇的工业化生产。环己酮 化剂5mg。反应初始压力为1．0MPa(氧气)，在 也是一种重要的饱和脂肪醇，是制备己内酰胺和己 150℃时搅拌1～5h。反应器冷却至室温后取样分 6890／5973 二醇的主要中间体，也是重要的有机化工原料和工 析。产物在美国HP GC—MS进行定性 GC7890 业溶剂，用于医药、油漆、涂料、橡胶及农药等工业， 分析，在Techcomp 11气相色谱仪(中国上 另外在印刷和塑料的回收方面使用量也很大。环己 海天美仪器公司)进行定量分析。色谱定量采用校 烷氧化法有钴盐氧化法、硼酸氧化法、过氧化物氧化 正因子修正的面积归一法。 法三种工艺路线，普遍存在环己烷转化率低、醇酮选 2结果与讨论 择性不高、三废严重等问题。降低原料成本、提高合 成效率、减少环境污染、实现清洁生产是环己烷氧化 2．1 Au负载量对催化活性的影响 技术发展的方向。