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Fe／CexZro．9-xLao．101．95．A121p3整体式催化剂对
甲烷稀薄燃烧的催化性能’
陈永东曹红岩廖传文朱艺刘志敏王健礼龚茂初陈耀强”
(四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室，成都，610064)
关键词：Fe基整体式催化剂；稀薄甲烷催化燃烧；Ce。Zro90．。La0101．95．A1203储氧材料
甲烷是可再生的清洁能源，储藏量丰富，热值较高。研究和开发甲烷燃烧催化剂一直是人们研
究的热点。普遍认为贵金属催化剂活性高，但其耐热性差、易烧结、价格昂贵。因此过渡金属氧化
物催化剂受到人们越来越多的关注【lJ，其中氧化铁价廉易得，对C02的选择性高且不易烧结12J。目
前，以氧化铁为主要活性组分的甲烷燃烧催化剂的研究主要集中在颗粒式钙钛矿型催化剂13]和颗粒
式六铝酸盐型催化剂【4I上，还有很多研究只是把氧化铁作为助剂【5】，对负载型Fe基整体式催化剂的
织构和结构稳定性，研究将具有大比表面积的氧化铝材料和具有高储氧性能的铈锆储氧材料制备成
即既有储氧能力，又有较高比表面和抗热老化能力。
本文以CexZro．90．xLao．i01
载型Fe基整体式催化剂。考察了对甲烷稀薄燃烧的催化性能，并用BET和OSC等测试手段对载体
和催化剂进行了表征。
l实验部分
1．1 Ce。Zro．雏xLao．101．95A1203储氧材料的制备
首先将计量的碳酸氧锆用适量的浓硝酸溶解后，加入化学计量硝酸铈、硝酸镧溶液，加入一定
h后，加入计量的硝酸铝溶液，再加入一定量的PVA溶液。采用并流法以氨水和碳
量的H202搅拌1
铵的混合溶液为沉淀剂，沉淀完毕后加热搅拌，洗涤，抽滤，加入一定量的PEG调浆，70℃干燥
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h，600℃焙烧5h制得新鲜样品，将新鲜样品于1000℃焙烧5h，制得对应的老化样品。
1．2催化剂样品的制备
Ce。Zro．如-。Lao
分数为8％)浸渍后，120℃干燥2h，600℃焙烧2h，加入蒸馏水球磨制浆，浆液涂覆在堇青石蜂
窝陶瓷(64孔．cm～，直径9mm，长度24mm)上。涂覆后的堇青石经600℃焙烧5h，即得所需整
体式催化剂的新鲜样品，新鲜样品经1000℃老化5h后即得对应的老化样品。
1．3催化剂的性能测试与表征
同文献f61。
2结果与讨论
2．1催化剂的催化性能
图1(a)和(b)分别为催化剂老化前后对甲烷稀薄催化燃烧的活性测试结果。由图1(a)可见，在所
有的新鲜催化剂中，当x=O．7时，即催化剂Fe／Ceo7Zro．2Lao
知，催化剂于1000℃老化5h后，活性都有不同程度的降低，这可能是催化剂的活性组分存在烧结
现象，经高温老化以后，原来高度分散在载体表面的Fe发生聚积，颗粒的聚积造成催化剂活性中心
位的显著减少，而使催化剂在老化前后催化活性存在较大差异的原因。当x=O．7时活性仍最佳，乃o
’国家自然科学基金(批准号资助和国家科技计划(973)项目(批准号：2005CB221404)
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为500℃，死。为638℃，T90为705℃。
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