Mo%2fZSM-5催化剂体系上NO-%2cx-的选择性催化还原探究.pdfVIP

D．环境催化 753 Mo／ZSM一5催化剂体系上NO。的选择性催化还原研究 李哲黄伟谢克昌 (太原理工大学一碳化学与化工国家重点实验室，太原030024) 众所周知，机动车尾气中的NO。已成为当今城市道路污染的主要污染源[1]，特别是柴油车辆所 排放废气中的NO，含量高，治理难度大，对环境的危害更为严重。因此，对柴油车尾气中N0，的去除 好的催化活性口“]，为此选择了ZSM一5上负载Mo的催化剂体系，首先研究了与负载其他过渡金属元 等技术对催化剂的结构及催化剂的表面性质与催化活性的关系进行研究。 ’ 1实验部分 1．1催化剂的制备分别采用离子交换法，浸渍法，机械研磨法和直接合成法制备了4种不同 1．2 x射线粉末衍射(XRD) 在Rigaku2304一X射线仪(CuKa，Ni滤波)上进行测试。 并用TN一5400型(25kV)能谱仪进行测试。 是在日本岛津公司的GC一9A型色谱仪上进行测试的。 2结果与讨论 2．1负载不同过渡元素的HZSM-5样品的催化活性及体相结构研究由图1可以看出，在使 素以后对N0的分解活性有明显的提高，而且Mo／ZSM一5样品对N0的催化分解活性最高，其转化 率达到了20．76％。 较强的Mo元素的特征峰存在，这可能与其对N0有高的催化分解活性有关。由于过渡元素对分子筛 的表面结构产生了影响和改变，从而提高了分子筛催化剂体系对NO的分解活性。 2．2不同制备方法的Mo／ZSM一5倦化剂体系的研究由上述2．1结果可以看出，Mo／ZSM-5 样品NO，催化还原活性很高。为此采用不同的方法制备了4种Mo／ZSM一5样品做进一步的研究。由 图3可知，交换法得到的Mo／ZSM一5样品，其催化活性明显优于其他的样品，在温度小于260C时其 对NO，的催化还原活性较差，转化率小于33％。当渝度超过260‘C时，催化剂的转化率对温度呈线性 加，直到98％的最高峰。然后当温度超过410C时，转化率骤然下降。浸渍法样品的曲线与交换法样 品的相类似，只是其具有活性的温度区间要窄得多，转化率的峰值也较低，在335C时其转化率达到 74％。而当跃过这一温度以后，转化率骤然下降失去活性。合成法样品对NO，的转化率也低得多，最 高只有44％左右，但是在低温部分显示出一定的催化活性。而混合法制得的样品其催化性能最差，对 NO，几乎没有活性。实验结果表明，交换法制备的Mo／ZSM一5样品在较宽的温度范围内具有高的催 754 可持续发展战略中的催化科学与技术 化活性，是一个优良的No：选择性还原的催化剂。 2．3 XRD测试以上四种样品的XRD测定结 果可以看到，混合法样品在13。，25．8。和27．3。处峰的 强度大，浸渍法样品的次之，交换法与合成法样品在此 处的峰都很微弱几乎不可见。这说明在混合法样品与 一掌一斟晕辞客oz 浸渍法样品中存在大量的M00。晶体，而交换法样品 中几乎看不见Mo元素的特征蜂，说明Mo元素在催 化剂表面有很好的分散性，Mo元素已分散进入分子 筛孔道内，对分子筛表面的精细结构有较大的影响，从 图1 不嗣过渡元素对NO分解活性的影响 elements Effectofdifferenttransitionalmetal 而导致了催化活性的提高。合成法样品中Mo元素的Fig．1 onthe ofNO 分散性相对于交换法样品较差，而其他样品上Mo元 activity decomposition 素的分散性很差，都有较强的Mo元 素晶体的特征峰存在。由此可见，Mo 元素在ZSM一5催化剂表面的分散程 度对