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MCM-41分子筛负载钯催化Heck反应的研究一
莫流业周仁贤赵少芬郑小明
0028)
(浙江大学催化研究所杭州31
Heck反应是至今发现的最重要的碳碳键形成的反应之--[11．但由于使用贵金属记。
均相催化回收钯困难，其广泛的工业应用受到了一定的限制．此外．在反应中往往会析出
钯粉给产物的分离与纯化带来困难，甚至使钯催化剂失活。将镪均相催化剂多相化是解决
这些问题的一种方法，其载体多用有机高分子【2l而以无机物作为载体的少有报道pl。但有
机高分子的热稳定性和机械稳定性差，并且制备工艺复杂．成本高。1奎文以MClVl-41分子
筛为载体经过胺基功能化后直接与氯化钯，醋酸钯络和台或与苯乙腑氯化钯进行配体交换
而得钯催化剂，瀚该催化剂用于Heck反应I
(彰 ． 、
。R9。+飞旦R9Ⅵ
一实验部分
1．1删一41分子筛的制备
MCI(-41分子筛的制备参照文献[4]。原料：水玻璃(Si02占25．冁，Na,O占
8．0％c。6H3。(伽。)。mr(分析纯)，蒸馏水．各组分的物质的量比为：n(Siq)：nO她0)：
n(C16H33(CHa)3NBr)：n(吼S仉)：n(％0)=7：2：3．5：1：530．
1．2Pd(0AC)2和(PhCH2CN)2PdCl2分别按文献Is]和[6]合成．
1．3jfc}41分子筛或si02的胺基功能化
在69干燥盼MCM-41分子筛中倒入200mlO．6mol／L的胺丙基三乙氧基硅烷的氯仿溶液，
室温搅拌12小时，过滤。氯仿充分洗涤．红外灯下干燥．简记为MQI-RH2或SiOr醐2
1．4
在2．59呦一NH2或sio,呻屿中加入1
的乙醇溶液，室温搅拌l小时，过滤，充分洗涤．红外灯下干燥．
1．s各催化剂中钯含量的测定采用电感耦合等离子体发射光谱法测定．
1．6反应条件
TCL跟踪反应．
二结果与讨论
表1各催化嗣的俐化性能
TOF Isolated
Catalyst yield(％)。
姗m·PdCl2 137 94
PdClj 216 89
MCM一毗·(PhCHzCN)2
晴陇一棚2·Pd(0AC)2 224 93
Si02呻矾2·PdCl2 74．5 83
PdCl2 1．7 髓
Pd(0AC)2 10．2 74
‘．产物为内桂酸
·浙江省自然科学基金资助项目
——755——
由表I可以看出；以MCM41分子筛为载体负载钯比以无定形二氧化硅为载体负载钯的催
化活性要高约2倍，这可能是由于MCM．41分子筛具有根大的比表面使钯的分散度更高．
其具有规整的中孔体系使反应物和产物能够更容易进入和高去；以MCM-41分子筛为载体
负载钯的催化活性比Pdck、Pd(OAC)2等更高，可能原因是钯在分子筛内高度分散但在分
子筛内其相对浓度则较高的缘故，况且PdCl=、Pd(OAC)2在反应条件下析出钯粉，这也是
其活性不如MCM-41分子筛为载体负载钯的催化话性好的原因之一；不同的催化荆前驱
PdClzPdCi2，但产率
体．对反应活性、活性也不同，其顺序为Pd(OAC)l(PhCH2CN)z
PdCa2为前驱体的催化剂使
差别并不大；ICP
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