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加压下峨O。／BaSO。催化剂罩烷氧化偶联反应的研究
吕绍洁邱发礼邓桂英
(中国科学院成都有机化学研究所天然气转化开放实验室，成都，610041)
甲烷氧化偶联反应是天然气直接有效转化的重要途径之一，各国学者对它进行了广泛的
研究，但多集中于常压下对催化剂、反应工艺及机理在研究，对加压下甲烷氧化偶联反应的
报道还不多，据文献。4’报道，在“／Mgo、src03，Sin2
化剂上，加压会导致cU转化率和岛选择性下降．催化剂失活等，加压有利于节能、产物
分离利用向实用化发展，在kq／BaS04体系催化剂上，压力、温度、空速、q，cH比对
该反应的影响，并对催化剂的稳定性进行了500小时连续考察。
实验结果与讨论
1压力对反应的影响
在80000h～、c,E,／02=8、680。C时，反应结果见表l。
表1 压力对氧化偶联反应的影响
压力 产物气体组成(％) C㈣ S也 k
1
(Mpa)C02 c2H4 c2H6 嘎 N， CHd C0 (％) (％) (％)
0 2．2 3．15 2．’4 ／ 0．47 87．59 1．73 18．6979．0014．76
0．5 4．2 3．69 2．38 ／ 0．47 86．572．70 19．0263．7612．12
O．8 4．46 1．92 1．82 ／ 0．65 87．983．17 15．0949．507．47
1．O 207 1．85 1．54 ／ 0．52 87．666．36 15．1944．586．77
2温度的影响
在O．2Mpa、400(】0h～、CH，02=8：l反应条件下，结果见表2。
表2温度对氧化偶联反应的影响
温度 产物气体组成(％) ‰ 如 YQ
(oC)C02 GHG心 q N2 C也 CO (％) (％) (％)
3．35 3．08 1．82 0．72 85．48 1．57 18．3969．8512．84
650．3．98
680 4．06 3．51 2．80 1．40 0．6l 85，582．09 18．7567．2312．84
700 4．02 2．60 1．70 0．90 85．36 1．94 18．0667．04t2．10
i j 3．“i
750 4．15 3．39 2．12 I．53 0．80 85．462．57 17．7262．1211．00
l l l
8(30l 4．04l 3．15l 1．50 1．75 O．88 84．933．74 17．0654．459．29
从表2可知，加压下，在反应管控温为650～750℃范围内，温度对氧化偶联反应的岛
收率影响不大，但岛选择性下降，反应温度≥750℃后G收率下降。这可能是在较高温度
下气相反应的影响超过催化剂表面反应所引起的。
3空速的影响
在680。C、OH,／02=8．1、O．8Mpa反应条件下，反应结果见表3。
表3空速对氧化偶联反应的影响
空速 产物气体组成(％) ， C㈣ 靶 k
(h“) C02 ＆乩 岛}k 嘎 N， CHi CO (％) (％) (％)
8×1044．46 1．92 1．82 ／ O．65 87．983．17 15．0949．507．47
4．22 2．” 2．21 ／ O，67 87．772．76 16．1256．759．15
12x1秽
3．98 1．93 2．12 0．36．0．61 87．曲 3．30 15．
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