金属卟啉对PhIO温与氧化异戊烷的催化选择性研究.pdfVIP

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2017-08-14 发布于安徽
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金属卟啉对PhIO温与氧化异戊烷的催化选择性研究.pdf

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l 金属卟啉对Ph0温和氧化异戊烷的催化选择-|生研究郭灿城’，李枝蓬，宋建新，江国防湖南大学化学化工学院，长沙，410082 金属卟啉催化碳氢化台物温和氧化一直是仿生催化研究领域有吸引力的研究内容。在生物体内，舍铁卟啉辅基的细胞色素p-450单充氧酶可以选择性催化碳氢化台物氧化。自从细胞色素p-450单充氧酶被发现开始·人们就没有停止过对这类反应的探讨，并努力寻找其理想的模型化合物。磁和元素分析进行了结构表征。以亚碘酰苯一金属卟啉一异戊烷反应体系的研究表明，在常温常压条件下，金属卟啉可以催化亚碘酰苯对异戊烷二级碳氢键和二级碳氢键的氧化而生成2-甲基．2．J‘醇和3-甲基．2．丁酮：金属卟啉01H O CH3CH2／cHCH3+PhlO兰竺!’CH3CH2{：cH3+CH3C,CHCH3 CH3 OH3 CH， 9种铁卟啉和8种锰卟啉分别催化异戊烷反应产率情况列丁表1。表1金属卟啉卟啉对异戊烷氧化的催化作用金属卟啉产物(104t001) 总产率+ 酮含量 3级氢活性 3．甲基_2．丁酮 2．甲基．2．丁醇 (％) (％) 2级氢活性 TPPFeCI 13l 8 1972 7．25 4006 2．99 TfD—CI)PPFeC】 18．60 3463 ll73 3870 3．72 TW—Br)PPFeCI 1645 31．75 1062 34．13 3_86 TW-I)PPFeCl 1494 27．43 9．33 3526 3．67 9．40 12．94 4．91 4208 2．75 T(o-CH：IPPFeCI T(口．0CH：)PPFeCI8．49 8．40 3．72 50．27 1．98 T(口．NMe，)PPFeC】 6．36 ／ 1．41 100 T(v．NH，)PPFeC【 6．13 ／ 1_35 100 TfD-0H)PPFeC【7．8l ／ 1．72 100 TPPMnCl 8．50 9．57 3．98 4704 2．25 Tf口-F)PPMnCI 10．9l 14．36 5．57 4317 2．63 Tf口-CI)PPMt：CI 13．07 15．40 6．27 45．90 2．14 TfD—C【)PPMnCI 13-33 16．70 6．62 4439 251 Tfo-Br)PPMnC】 9．25 1335 4．98 4093 289 400 7．70 2．58 34．19 385 Tfv．CHl)PPMnCl 307 6．54 2．37 3j．95 4．26 TfD．OCH．}PPMnCl 690 1．52 Tfp-(i-pr))PPMnCl +总产率以投入的PhlO计算。 ‘湖南省白然科学摧金资助 131 从表L数据可以得到如r结果： L．铁卟啉和锰卟啉都具有催化亚碘酰苯温和氧化异戊烷