SO3H-MCM-41对丙烯酸和异丁烯加成反应的催化性能.pdf

石油学报 (石油加工) 2014年 8月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 3o卷第 4期 文章编号 ：1001—8719(2014)040629—09 SO3H-MCM-41对丙烯酸和异丁烯加成 反应的催化性能 周 峰 ，汤吉海 ，陈 献 ，费兆阳 ，崔咪芬 ，乔 旭 (1．南京212业大学 化学化工学 院，江苏 南京 210009；2．南京工业大学 材料化学工程 国家重点实验室 ，江苏 南京 210009) 摘要 ：采用一步水热共缩合法制备了表面磺酸嫁接的介孔分子筛 SO。H—MCM一41，采用 XRD、N 吸附脱 附、红外 吸收光谱、吡啶吸附红外光谱、酸碱滴定等手段对其物理化学性质进行了表征 ，考察了SO。H MCM一41对丙烯酸 与异丁烯直接加成反应合成丙烯酸叔丁酯的催化性能，在 (i-Butene)／n(Acrylicacid)一1时，探讨了催化剂制备条 件 n(Sulfonicacid)／n(Silica)，丙烯酸与异丁烯加成反应条件m(t-Butano1)／re(Acrylicacid)、re(Catalyst)／m(Acrylic acid)和反应温度对反应转化率及产物选择性的影响。结果表明，SO。HMCM～41表面成功嫁接 了磺酸基 团，嫁接 后的分子筛具有纯硅 MCM一41分子筛的晶体结构。提高 (i-Butene)／(Acrylicacid)可以显著提高丙烯酸转化率， 而丙烯酸叔丁酯选择性基本保持不变 ；采用 (Sulfonicacid)／(smca)一0．3制备的SO。H—MCM一41催化剂 ，在反应 时间6h、、反应温度 5O℃、 (i-Butene)／n(Acrylicacid)一2、m(Catalyst)／m(Acrylicacid)一 0．01和 m(t-Butano1)／ m(Acrylicacid)一0．04的条件下 ，丙烯酸转化率为 9O．0 ，丙烯酸叔丁酯选择性为 92．8 ，二异丁烯选择性为 4．8 。SO。H—MCM 41催化剂重复使用 5次其催化活性保持稳定 。在工业生产过程 中，提高丙烯酸转化率有利于 降低丙烯酸与丙烯酸叔丁酯 的分离能耗 。 关 键 词 ：SO。H—MCM～41；丙烯酸 ；异丁烯 ；丙烯酸叔丁酯 ；加成反应 中图分类号 ：0624．5 文献标识码 ：A doi：10．3969／．issn．1001—8719．2O14．04．008 CatalyticPerformanceofSO3H—MCM 一41onAdditionReactionof AcrylicAcidandi-Butene ZHOU Feng ，TANG Jihai，CHEN Xian ，FEIZhaoyang ，CUIM ifen ，QIAO Xu。 (1．CollegeofChemistryandChemicalEngineering，NanjingUniversityofTechnology，Nanjing210009，China； 2．StateKeyLaboratoryofMaterialsOrientedChemicalEngineering，NanjingUniversityofTechnology，Nanjing210009，China) Abstract：MesoporousSO3H—M CM一41waspreparedbydirecthydrothermalcondensation method， andcharacterizedbyusingXRD，Nzadsorption—desorption，FT—IR，Py—IR andacid—basetitration． ThecatalyticperformanceofSO3H—M CM一41on synthesisoft-butylacrylatebythedirectaddition ofacrylicacidwithisobutenewasstudied