天然高分子壳聚糖担载的Salophen+Mn配合物催化环己烯氧化地研究.pdfVIP

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2017-08-14 发布于安徽
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天然高分子壳聚糖担载的Salophen+Mn配合物催化环己烯氧化地研究.pdf

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第九届全国络合催化学术讨论会一郑州天然高分子壳聚糖担载的SalophenMn配合物催化环己烯氧化的研究童金辉，张妍，夏春谷， (中国科学院兰州化学物理研究所拨基合成与选择氧化国家重点实验室兰州 730000) 将烯烃烯丙位选择性氧化制得ct,p一不饱和酮是天然产物合成中一类非常重要的反应[l]。尤其是环己烯的氧化产物及其衍生物，即2一环己烯一1-酮、2一环己烯一1一醇和1一甲基环己烯一3-酮 (1-methylcyclohex-l-en-3-one)等，因为具有高活性的拨基而在环加成反应中具有重要的作用 [2-41。环保问题的日益突出和能源的紧缺促使我们发展环境友好的化工过程和工艺[5,61。从这一角度来讲，我们尤其渴望发展用分子氧做氧源，不用任何溶剂和还原剂的更为高效的多相催化氧化体系。 .5% HO八c 搅拌 CS-a:R峨R2=H CS-b:R}=NO2,R2=H CS-t:R=t-Bu,R2=t-Bu 图1CS-SalophenMn(III)配合物的制备表La-c和CS-a-c催化的环己烯的氧化 “ Metal Selectivities(%户 Catalysts content Conv.(%)bTON(10a)` I H W (%) CS-a 0.31 0 尹 6 Q b 矛 rtace 5 1 6 7 8 1 CS-b 0.59 6 9 勺﹄气 j rtace l l U U~ 人 ‘ 2 3 CS-c 0.56 7 4 6 U C trace 巧 7 0 5 1 a 14.89 6 7 0 Z trace 1 1 7 0 9 1 b 11.97 0 尹 9 0 一、， rtace 2 1 6 0 9 1 C 9.26 ~ 96 0 j ， trace 巧 0 了 O 八 7 1 nocatalyst 4 产， ‘ 8 少 0 2 Conditions:catalyst4.8mg,cyclohexene4.0ml(39.4mmol)in100mlautoclave,initialoxygenpressure2.0MPa, 95C,6h;bConve rsionandselectiviytweredetermined勿GC;`Molesofsubstrateconvertedpermoleofmetalin thecatalyst;I:cyclohexeneoxide;II:2-cyclohexene小ol;III: 2-cyclohexene-l-one;W:1,2-cyclohexandiol 国家自然科学基金29933050) .