微生物法脱除天然气中硫化氢的基础的研究.pdfVIP

微生物法脱除天然气中硫化氢的基础研究 陈晓 张永奎 周礼* （四川大学制药与生物工程系，四川，成都，610065 ） 摘 要 天然气是一个重要的清洁能源，天然气利用过程中陈旧的脱硫技术存在污染环境及能耗过高等 缺点，微生物脱硫方法是该技术的发展方向。本研究利用化学和生物相结合的方法，接合Fe(Ⅲ)离子氧 化吸收H2S 生成单质硫、细菌氧化再生Fe(Ⅲ)离子两个过程，进行循环体系脱硫研究。通过细菌分离、 纯化、诱变及活性研究，在多种菌种中筛选出一种氧化 Fe （Ⅱ）离子活性最强的菌株；进行Fe(Ⅲ)离 子氧化吸收H2S 以及细菌氧化Fe( Ⅱ)离子再生Fe(Ⅲ)离子的实验研究，优化工艺条件，模拟化学反应动 力学方程和细菌生长动力学方程，为天然气脱除 H2S 的新技术方法提供基础理论依据。本文侧重于研 究Fe(II)离子的细菌氧化再生动力学过程，推导并建立了氧化亚铁硫杆菌高初始亚铁浓度下的生长动力 学方程。实验首先通过对6 种实验室保藏菌株的驯化培养，确定了Fe(II)氧化活性最佳的 Gerd 菌株作 为实验室研究菌种，继续对该菌株进行4 个月的高初始亚铁浓度的驯化培养，使其在高亚铁浓度下的氧 化活性达到最佳，之后利用摇瓶培养实验定时测定细胞培养液中菌体浓度、亚铁浓度及三价铁浓度，将 µ •Fe 2+ 上述数据带入基于存在竞争性抑制的Monod 方程变化形式µ max ，分别求出8.78、 Ks +Fe 2+ +Ki •Fe 3+ 17.18、25.21 、32.53g/L 初始亚铁浓度下对应的动力学参数：μ 、Ks 、Ki ，求取过程中模拟所得曲线 max 相关性较好，R2 值都在0.95 以上，但三个参数中只有μmax 不受初始亚铁浓度影响，保持恒定值0.14h-1 ， 这也与文献报道值相近，而 Ks 与Ki 都有较大的变化，且变化规律不明显，这应与高的亚铁底物浓度 有关，实验结果也显示底物抑制及产物竞争性抑制都存在于高亚铁浓度下的氧化亚铁硫杆菌培养过程 中。最后，针对四个初始亚铁浓度计算所得的细菌比生长速率值，仍通过上述Monod 方程的变化形式， 0.14 •Fe 2+ 利用试差法求得相关性最好的三个动力学参数值，得到µ 2+ 3+ 时，相关性最大， 0.1+Fe +0.97 •Fe Excell2000 软件中的 Correl 函数值＝0.774 ，对于高亚铁浓度下的氧化亚铁硫杆菌生长动力学实验，该 方程已具有较好的模拟效果。该实验结果的取得将进一步推进化学－生物联合脱除硫化氢技术的基础研 究，为该体系中化学、生物两过程的耦合动力学研究奠定了基础。 关键词 天然气脱硫 化学－生物循环体系 氧化亚铁硫杆菌 生长动力学方程 竞争性抑制 第一作者：陈晓（1981—），男，籍贯河南省修武县，四川大学化工学院生物化工专业硕士研究生，主要从事微生物脱 硫方向研究。 Tel ：028（实验室 （张永奎）028（陈晓） E-mail ：cx314@163.com ；zhangyongkuimail@163.com 引言 H S 是一种臭鸡蛋味气体，具有高度刺激性。天然气根据产地不同含有0.001 ％～90 ％的H S 气体， 2 2 它不仅会引起设备和管路腐蚀、催化剂中毒，而且会严重威胁人身安全。H2S 的组成元素中硫磺是一种 重要的化工原料，国外的硫磺生产有60%来自H