AuPd%2fCSC催化剂对1-丁烯氧化脱氢制1%2c3-丁二烯催化活性.pdfVIP

第卜--)iil全国：L业催化技术及应用年会论文集 ·109· AuPd／CSC催化剂对1一丁烯氧化脱氢制 1，3一丁二烯的催化活性 李 杨，张中申，麻春艳，郝郑平’ (中国科学院生态环境研究中心，北京100085) 摘要：l，3一丁二烯是重要的石油化工原料和合成橡胶单体，在有机合成特别是橡胶工业中具有 重要应用，近年来国内市场持续呈现供不应求的趋势。对低碳烃的加工利用一直是石油化工行业 研究的热点。l一丁烯(1一Cf)经氧化脱氢反应可直接获得1，3一丁二烯，该工艺原料可直接取自 石油气，也可自裂解气分离提纯获得，在成本上具有竞争优势，摆脱了对乙烯生产工艺的依赖，在石 油能源日渐紧缺的背景下越来越受到工业界和学术界的重视。氧化脱氢反应作为一种放热过程， 相对直接氧化更易进行，大大降低了成本和能耗。负载型贵金属(如Au、Pd和Pt等)催化剂在选 择性氧化反应中表现出优异的催化性能¨J，具有反应条件相对温和、催化活性和选择性较高等优 势，已有部分实现了工业应用；已有研究悼’认为，在传统催化体系中，催化剂表面的积炭是真正的 活性中心，椰壳炭是活性炭的一种，具有较高的性价比及优异的催化和吸附能力而被广泛使用。 本文以椰壳炭为载体，以胶体田载法制备了一系列贵金属负载量为l％的催化剂，并评价其在 l一丁烯氧化脱氢反应中的催化活性。反应在400oC和常压下进行，反应气流速为20mL·min～， 组成为5％l一丁烯+5％O，+He，催化剂用量为O．2g，以气相色谱分析反应产物。 HR—SEM照片表明，不同Au：Pd比的负载型催化剂上贵金属纳米粒子均较小，约2rim；催化 剂的XRD图中，均未出现Au和Pd的特征衍射峰，与HR—SEM结果一致；催化活性评价表明，1一 丁烯氧化脱氢反应的主要产物为l，3一丁二烯，同时伴有少量的2一丁烯生成；贵金属的加入能显 著提高碳催化剂的催化活性，不同Au与Pd比对催化荆活性也有一定影响，Au¨Pd¨／CSC活性较 高，l，3一丁二烯产率提高到22．8％。 表1不同催化剂的催化活性 图1不同催化剂的HR—SEM照片 通讯联系人：郝郑平。E-mail：zpinghao@rcees．ac．CII 第十一届全国工业催化技术及应用年会论文集 20／(’) 图2不同催化剂的XRD图 关键词：金；钯；椰壳炭；丁烯；氧化脱氢反应 参考文献： B Catal [1]MaCY，DouJ，LiJJ，et B：Environ，2009，92：202-208． a1．[J]．Appl D [2]LiuX，Su s，SchloglR．[J]．Carbon，2008，46：544—549．