K%2fMgAlO催化碳烟颗粒和NO反应的机理研究.pdfVIP

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第六届全国环境化学大会 大气化学 K/MgAIO催化碳烟颗粒与NO反应的机理研究 张业新1一,王仲鹏1,李倩1,苏庆运2,高希彦2,张昭良1,+ (1济南大学化学化工学院济南250021;2大连理工大学内燃机研究所,大连116024) 柴油车尾气中主要的污染物之一碳烟 化为C02,并伴随生成NO(低温)或N2 颗粒物对自然环境和人类健康带来极大危 (高温)。在该机理中,NO起到了转移活性 害。在众多后处理技术中,催化氧化是一种 氧的作用,即将表面K位上活性氧以亚硝酸 重要且有效的碳烟消除技术;近年来,高效 盐的形式迁移到碳烟表面,然后将碳烟氧 催化剂的开发以及污染物催化反应去除机 化。因此,催化剂表面活性氧数量限制反应 理的探索是研究人员努力的目标呻]。 的进行,导致碳烟不能被持续氧化。 在催化剂作用下,利用尾气的氧化成分 (02和NO。)可将碳烟在较低温度下氧化。 在已研究的催化剂中,含K催化剂因活性优 异而广受瞩目。另外,碳烟的氧化受到反应 气氛组成的影响。在NO+02的气氛下,NO 先被氧化为较高活性的NO:,然后在低温将 碳烟氧化;当气氛仅含NO时,碳烟的氧化 反应并不显著。在前期工作中,我们发现K 负载的Mg—A1水滑石复合氧化物(K/MgAl0) 】lJ I)cHl I』IH】 uu !一…!u…I…IH…I w…n…b“srcnll, 可明显降低碳烟的起燃温度。此后,我们又 1血situFTIR ofthemixlm-eofsootand Fig specga 明确了在02和NO+02气氛下K的作用机理 after at500。Cfor0 K/MgAl0heating nfin(a),20 酣]。本文采用程序升温氧化(TPO)结合原 min situ 位红外(in IR)技术研究了NO气氛下 (D,120nfin电),140 碳烟在K/MgAl0上的氧化反应,确定了反 a)inl050pplnNO+He 应的中间产物和机理。 基金项目:国家自然科学基金。 TPO结果发现,K/MgAl0促进了碳烟 在NO气氛下的氧化;但与NO+02气氛相 educn 术通讯联系人,ctun zhungzl@ujn situ 比,碳烟的氧化并不充分。/n IR结果(如 参考文献 图1)发现该反应可能存在中间产物亚硝 al Catal [1]wShungguail,etAppl B,1997, cm。1)。 酸盐(1234cm。1)和烯酮物种(2162 12

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