蒙脱石转化为方钠石及其对模拟核素Sr和Cs的晶格固化研究.pdfVIP

蒙脱石转化为方钠石及其对模拟核素Sr和Cs的晶格固化研究.pdf

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蒙脱石转化为方钠石及其对模拟核素Sr和Cs的晶格固化研究 彭同江 孙红娟 杨 威 何 倩 西南科技大学分析测试中心/矿物材料及应用研究所,绵阳621010 蒙脱石及其改性产物对重金属离子和放射性元素 具有良好的吸附性能。蒙脱石以其极低的渗透性和良 好的核素吸附性也被许多国家选为高放废物地质处置 库缓冲材料的基本材料,我国已确定使用内蒙古高庙 子膨润土。许多学者对膨润土的矿物学、热学性质及 物理力学性质等方面进行了深入研究。 2013年第19卷增刊 高校地质学报 047 99.99%,不受温度变化的影响。 石,且结晶较好。在AI/Si为2—4中,随着AI/Si比的 增大,越不利于方钠石的生成,这是由于其他相竞 2.1.4时间 争的结果,主要产生X型沸石,还有未反应完的AI 反应时间对方钠石合成有重要的影响。反应时间 为6h,所形成的产物为A型沸石和方钠石混合相;时 (OH)30方钠石中理想晶胞组成中AI/Si--1,因此A1/ Si偏离1越大,偏离理想晶胞组成越多,方钠石越难 间为12h,产物为结晶较好的方钠石纯相。随后,随 生成。 着反应时间的延长,方钠石结晶度基本稳定不变,因 结果表明,转化后的方钠石样品对Sr2+的晶格固此将最佳反应时间设为12h。 化率为99.98%±,对Cs+的晶格固化率为99.99%以在不同反应时间条件下,样品对S一,CB+晶格固 上,AI/Si比合成条件对方钠石样品的晶格固化率影化率较高,分别达到99.98%和99.99%。也不受反应时 响不大。在溶液中出现Sr2.和Cs+主要的原因是蒙脱石间变化的影响。 吸附Sr2+和Cs+时,蒙脱石的表面也会吸附一定量的2.1.5方钠石晶胞参数的变化 SP和Cs+,在反应过程中难以包容到方钠石晶格中, 为了进一步分析方钠石结构中S一,C矗+的赋存状 从而扩散到溶液中;吸附在蒙脱石层间的Sr2+和Cs+,态,将未吸附模拟核素的原始蒙脱石样品合成的方钠 从晶格固化率的数据上看,能很好的固化在方钠石 的晶格中。从固化体的长期稳定性上考虑,应选择 Al愿i为l。 数计算。 2.1.2碱度 碱度对方钠石形成和结晶影响很大,在碱度较高 时易于方钠石的形成。它起始于蒙脱石碱化后的偏硅 酸盐与偏铝酸盐溶液生成硅铝凝胶,随后经胶体内部 Sr,Cs确实进入到方钠石的结构中占据方钠石中钠的 骨架结构的缩聚和重排开始方钠石的成核与结晶, 位置,并对方钠石的结构产生影响。fns.Cs的晶胞参 在此过程中Sr2+,Cs+阳离子直接进入到方钠石的结构数大于fns.Sr主要是因为Cs+的半径大于S,,取代方钠 中,达到晶格固化的目的。碱度不同,产物的结晶类 石中的Na+后,对晶胞产生影响大。 型、结晶度等也不同。在碱浓度为0.5一1.5mol/L时, 3结论 产物方钠石的结晶度随碱度的增大而升高;当浓度 为1.5—2.5mol/L时,产物方钠石的结晶度已无明显变 1)以吸附模拟核紊Sr,C8后的蒙脱石为原料。 化,且在碱度较高时,易形成其它沸石相。故NaOH采用水热法成功合成了方钠石。在合成过程中Sr2+. 的最佳浓度为1.5mol/L。 Cs+替代Na+进入到方钠石的结构中,达到了晶格固化 在不同碱度条件下。转化后的方钠石样品对Sr2+核素目的; 的晶格固化率为99.98%±,对Cs+的品格固化率为2)确定了蒙脱石合成方钠石的优化工艺条件, 99.99%以上,基本不受碱度变化的影响。 即A鹏i摩尔比为l,NaOH的浓度为1.5mol/L,反应温 2.1.3温度 度为100℃,反应时间为12h; 温度对方钠石的合成有很重要的影响。当温度 3)吸附模拟核素Sr,Cs后的蒙脱石转化为方钠 为800C时,产物中没有形成方钠石,且有大量的Al石

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