纳米氧化铁吸附脱除单质汞实验研究.pdfVIP

中国工程热物理学会 1 燃烧学 学术会议论文 编号: 094234 纳米氧化铁吸附脱除单质汞的实验研究 孔凡海,邱建荣,刘豪,曾汉才,幸文婷，赵然 （华中科技大学煤燃烧国家重点实验室,湖北 武汉 430074） （Tel:0278104；Email:kongfanhai211@163.com） 摘要：采用水热法制备纳米氧化铁颗粒，在自制的固定床反应器上研究了 N2 气氛下纳米氧 化铁对单质汞的吸附脱除特性，并与普通氧化铁颗粒的汞吸附性能进行了比较，探讨了吸附 剂颗粒尺寸，反应床温度，停留时间及表面羟基基团对纳米氧化铁除汞性能的影响。研究表 明，与普通氧化铁颗粒瞬间到达穿透相比，纳米氧化铁具有更强的汞吸附能力，相同条件下 其80%穿透时间达到45 分钟， 在纳米尺度范围内，吸附剂的比表面积增加，增强了对单质 汞的吸附脱除能力。XPS 分析表明，纳米氧化铁表面 85%以上均为氧化态的汞。汞在纳米氧 化铁上的吸附过程主要受表面反应控制，内外扩散作用影响不大。在试验温度范围内，随着 反应床温度增加，纳米氧化铁对汞的吸附性能提高幅度显著。反应前后样品的红外光谱分析 结果表明，纳米氧化铁表面主要是游离态的羟基参与了汞吸附反应，而结晶水羟基并未参与 单质汞在纳米氧化铁表面的吸附反应。 关键词：纳米氧化铁；吸附；单质汞 0 前言 煤燃烧引起的汞释放是大气中汞的主要来源。汞由于其特有的高挥发性，剧毒性及 生物沉积性，已对生态环境和人类健康造成极大危害[1]。燃煤烟气中汞主要以三种形式 存在，单质汞（Hg0 ）, 二价汞化合物（HgO，HgCl ）和颗粒态汞。其中，单质汞具有 2 熔点低，平衡蒸汽压高，不易溶于水等特点，更难从烟气中脱除[2-3]。 人们对燃煤汞的释放控制进行了大量的研究，目前较为可行的方法主要有两类，第 一种是利用现有污染控制装置如脱硫装置等除汞，第二种是在尾部烟气中采用吸附剂脱 汞，前者虽然能够除去烟气中80～95％的Hg2＋ 0 ，但对Hg 的捕获效果却不显著。后者所 用的吸附剂主要为活性炭，但若达到较高的脱汞效果，必需喷入大量的活性炭，从而使 成本大为增加，因此，目前很多研究者都在致力于研究可替代活性炭的低成本材料如金 属或金属氧化物等作为汞脱除的吸附剂[4]。纳米金属氧化物，凭借其诸多独特的性质， 例如其较高的比表面积以及增强的表面反应活性已广泛应用于各类环境污染物的吸附 脱除及催化降解的研究当中[5～6] ；其中，铁基纳米氧化物材料因其价廉易制、便于分离 回收等优点受到广泛关注。目前，国内外对其研究主要集中在催化氧化、净化废水等领 域[7-8]，但是，关于采用纳米氧化铁开展燃煤烟气中的单质汞脱除研究，则关注不多。 有关纳米材料合成的主要方法有气相反应法、水热法、溶胶-凝胶法、固相反应法 等, 其中水热法由于具备操作、简单反应可控、能耗较低等优点越来越受到青睐,已经 广泛用于多种纳米氧化物的制备[9]。本文采用水热法制备纳米氧化铁颗粒，利用汞在线 分析仪在自制的固定床反应器上研究了N2 条件下，吸附剂颗粒尺寸、反应床温度、停留 时间以及表面羟基基团对纳米氧化铁汞脱除性能的影响，并与普通氧化铁颗粒的汞吸附 1 国家自然科学基金资助项目（编号20677020 ），教育部科学研究重大项目 （306012 ） 性能进行比较，以期初步揭示微尺度条件下发生在纳米颗粒表面上的汞吸附行为特征， 为进一步的吸附剂材料改性及工业应用提供依据。 1 吸附剂样品制备与表征 吸附剂样品应满足物性稳定，尺寸均匀，便于制备等要求。 在本文实验中，采用 改进的水热法批量制备实验所需纳米氧化铁颗粒。具体制备过程如下： 称取一定量的 FeCl