MIL-101（Cr）在不同水热晶化条件下的优化合成及其环己烷催化氧化性能研究.pdfVIP

第 43卷第 6期 应 用 化 工 Vo1．43No．6 2014年6月 AppliedChemicalIndust~ Jun．2014 MIL一101(Cr)在不同水热晶化条件下的优化 合成及其环 己烷催化氧化性能研究 贺敏 ，张建功 ，范彬彬 ，潘大海 ，李瑞丰 (1．太原理：[大学 化学化工学院，山西 太原 030024；2．太原理工大学 精细化工研究所，山西 太原 030024) 摘 要：采用水热合成法，通过改变水热晶化条件，制备得到系列MIL一101(Cr)金属一有机骨架材料。XRD、SEM及 N：吸附等现代表征结果表明，水热晶化时间和合成体系中反应物浓度会对所得 MIL一101(cr)的结晶度、晶体形貌 及孑L结构性能产生较大影响。当水热晶化温度为220℃时，最佳晶化时间为8h，物料n(H0)：／,／(Cr)=370：1。在 此水热晶化条件下所合成的MIL．101(cr)样品不仅具有更高的结晶度、更大的比表面积和孔体积，以及更为完整的 晶体形貌，而且在H：0 氧化环己烷反应中显示出更高的催化活性。 关键词：金属有机多孔骨架材料；MIL一101(Cr)；环己烷氧化；H0 中图分类号：TQ032 文献标识码：A 文章编号：1671—3206(2014)06—1037—05 SynthesisforMIL-101(Cr)withhighly cyclohexanecatalyticoxidation performanceby optimizinghydrothermalcrystallineconditions HEMin，ZHANGJian—gong，FANBin—bin，PANDa—hai，LIRui-feng (1．CollegeofChemistryandChemicalEngineering，TaiyuanUniversityofTechnology，Taiyuan030024，China 2．InstituteofSpecialChemicals，TaiyuanUniversityofTechnoloyg，Taiyuan030024，China) Abstract：AseriesofmetalorganicrfameworkMIL一101(Cr)havebeensuccessfullysynthesizedbyopti— mizinghydrothermalcrystallineconditions，andwereappliedtotheliquidphaseoxidationofcyclohexane withhydrogenperoxide(H2O2)asoxidant．ThecharacteristicresultsrfomXRD，N2adsorptionandSEM showedthehydrothermalcrystallinetimeandconcentrationofCrspecieshadagreatinfluenceoncrystal— linity，moprhologyandporestructurepropertiesofresultantMIL一101(Cr)materials．AmongallMIL一101 (Cr)samples，thesamplehydrothermallysynthesizedat220℃ for8hwiththeH2O／Crmolarratioof 370exhibitedthehighestcrystallineand specificsurfacearea，morecompletecrystalmoprhology，and highercatalyticactivityfortheliquidphaseselectiveoxidationofcyclohexane． Keywords：metal-organicrfameworks；MIL-101(Cr)；cyclohexaneox