基于密度泛函理论研究掺杂Pd石墨烯吸附O2与CO.pdfVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 3 (2013) 036301 基于密度泛函理论研究掺杂Pd 石墨 烯吸附O2 及CO* † 孙建平 缪应蒙 曹相春 ( 华北电力大学电气与电子工程学院, 北京 102206 ) ( 2012 年8 月14 日收到; 2012 年9 月9 日收到修改稿) 基于第一性原理的密度泛函理论研究了单个O2 和CO 气体分子吸附于本征石墨烯和掺杂钯(Pd) 的石墨烯的 体系, 通过石墨烯掺Pd 前后气体分子的吸附能、电荷转移及能带和态密度的计算, 发现掺Pd 后气体分子吸附能和 电荷转移显著增大, 这是由于Pd 的掺杂, 在本征石墨烯能带中引入了杂质能级, 增强了石墨烯和吸附气体分子间的 相互作用; 氧化性气体O2 和还原性气体CO 吸附对石墨烯体系能带结构和态密度的影响明显不同, 本征石墨烯吸 附O2 后, 费米能级附近态密度变大, 掺Pd 后在一定程度变小; 吸附还原性的CO 后, 石墨烯费米能级附近态密度几 乎没有改变, 表明掺杂Pd 不会影响石墨烯对CO 的气体灵敏度, 但由于CO 对石墨烯的吸附能增大, 可以提高石墨 烯对还原性气体的气敏响应速度. 关键词: 石墨烯, Pd 掺杂, 吸附, 密度泛函 PACS: 63.20.dk, 71.15.Mb, 73.22.Pr, 68.43.h DOI: 10.7498/aps.62.036301 关于石墨烯吸附和气敏体特性的实验及理论 6 1 引言 研究工作很多, Schedin 等 采用实验的方法, 证 明了本征石墨烯对于不同浓度的NH , CO, H O, 3 2 8 石墨烯由于其独特的二维蜂窝状平面结构, 优 CO2 均具有一定的灵敏度. Wehling 等 采用实验 异的电学特性、良好的透光性及其机械性能在科 的方法研究了本征石墨烯吸附NO 和N O , 发现 2 2 4 学界引起了广泛关注13 . 石墨烯在集成电路、超 石墨烯对于开壳电子结构的NO2 表现出很强的吸 级电容、透明导电膜以及气体传感器方面的广泛 附特性, NO2 在其中起着受主杂质的作用, 而对于 应用前景 47 , 吸引着科学家为之不懈努力. 石墨 具有闭合电子结构的N O , 石墨烯则表现出了较 2 4 9 烯气体传感器的工作原理是, 当气体分子吸附到石 弱的吸附作用. Leenaerts 等 采用DFT 计算的方 墨烯表