Ag-Au二元纳米微粒吸收谱的计算.pdfVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 63, No. 11 (2014) 117802 Ag-Au二元纳米微粒吸收谱的计算 李思祺 齐卫宏 1)(中南大学材料科学与工程学院, 长沙 410083) 2)(中南大学粉末冶金国家重点实验室, 长沙 410083) 3)(教育部有色金属材料科学与工程重点实验室, 长沙 410083) ( 2013 年9 月10 日收到; 2014 年3 月4 日收到修改稿) 纳米微粒的光学性能与其表面等离子体共振关系密切. 本文利用推广的Mie 理论计算研究了Au-Ag 体 系单质、合金以及核壳结构纳米颗粒的消光、吸收和散射的性能(包括壳核结构Ag-Au 微粒在紫外-可见光的 吸收性能), 计算结果与实验值相符合得很好. 研究表明, 随着粒径的增加, 微粒表面等离子体共振偶极吸收 峰出现红移, 波峰位置与纳米微粒的尺寸具有线性关系. 壳核结构中, 粒径与核壳比决定了整个微粒的吸收 性能. 进一步研究表明, 当Au 壳层较薄时, 可以获得具有可调光学性能的壳核纳米结构; 而当Au 壳层较厚 时, 其光学性能与同尺寸单质Au 微粒一致. 通过计算分析, 本文还将Mie 理论推广到具有空腔结构并且壳层 厚度达到一定值的纳米微粒. 另外, 研究发现合金结构纳米微粒的吸收峰位置与合金成分有着线性关系. 本 研究表明, 人们可以通过控制纳米微粒的尺寸、形貌和结构, 调节其表面等离子体共振峰位, 这大大拓展了纳 米微粒的应用范围. 关键词: Mie 理论, 表面等离子体共振, 壳核结构, UV-Vis 光谱 PACS: 78.67.Bf DOI: 10.7498/aps.63.117802 近年来, 由于壳核结构的纳米微粒具有可调节 1 引 言 的光学性能, 使得其制备和应用都成为时下的热 点并取得很大的成果. 如 Wang 等人3 采用热还 在光照作用下, 贵金属表面的自由电子发生极 原法得到了核/壳厚度13 nm/2 nm, 13 nm/4 nm 化, 在纳米颗粒内部产生偶极子, 这些偶极子随着 Ag/Au 核壳结构纳米微粒, 并对它们的紫外吸收光 电磁场的变化而集体振荡, 在特定的波长产生强烈 谱进行了分析, 结果表明, 壳核结构纳米微粒的吸 的表面等离子体共振吸收(例如在UV-Vis 中的吸 收光谱与Au 外壳吸收光谱相似. 如Graf 等人对 收峰的出现). 表面等离子体共振, 在生物、化学、医 学等方面有着广泛的应用12 , 有学者制备出壳核 Aushell/SiO2core 复合结构的纳米颗粒光学吸收特 型纳米粒子, 半壳型纳米薄膜, 纳米线以控制粒子 性的研究发现, 随着金壳厚度的改变, 其等离子体 的表面等离子共振的有关性能3−5 . 对于壳核结构 共振吸收峰在可见-近红外光光谱的范围内移动9 . 纳米微粒, 其光学特性由颗粒的等离激元共振所决 但是由于实验技术等条件的限制, 尚无法对其进行 6 系统、深入的研究. 因此, 理论计算成为纳米材料的 定 , 等离子激元共振受到颗粒核/壳半径比的调 制. 研究表明, 核/壳结构金属纳米微粒的等离子共