环境友好型柴油机NH-%2c3--SCR催化剂特性及其反应动力学的的研究.pdf

摘要 选择性催化还原法(SCR)是目前国际上认为最有前途的柴油机NOx控制技 术，该技术已在发达国家得到推广应用。本文针对钒基SCR催化剂低温活性低、 高温选择性差、高毒、高成本等缺陷，提出了以低毒过渡金属氧化物部分替代 V205的高效、环境友好SCR催化剂的开发思路，并对新型催化剂的配方组成、制 备方法、结构特征以及催化反应机理进行了深入研究，取得以下结果： (1)涂层材料比表面积较低时，过渡金属氧化物替代对催化剂比表面积影 响不大；而涂层材料比表面积较高时，多数过渡金属氧化物替代都引起了比表面 积的下降。 (2)对于以W03为助催化剂时，C0203替代催化剂具有最好的低温活性； Sr203、La203和Ce203替代催化剂的高温选择性好于钒基催化剂，且具有更宽的 高活性温度窗口；而Fe203替代催化剂的高活性温度窗口与钒基催化剂相近； CuO替代催化剂的高温选择性较差，高活性温度窗口最窄。 (3)随反应空速的增加，替代型催化剂的NOx转化效率首先缓慢下降，在 空速超过某一阈值后，转化效率急速下降，且在低温反应阶段，空速对转化效率 的影响更显著。在氨／氮比1时，NOx转化效率随氨／氮比的增加而提高；当氨／ 氮比≥1时，其对NOx转化效率影响较小。氧含量1％时，其对NOx转化效率影 响较大；当氧含量2％时，其对NOx转化效率几乎没有影响。水蒸汽使替代型 催化剂的低温活性降低，但也使其高温活性提高，总的高活性温度窗口变化不大。 (4)载体型Ce203替代催化剂比相应的无载体催化剂低温活性略有降低，高 温活性有所提高，高活性温度窗口略有扩展。 (5)在本文所设定的反应条件下，过渡金属氧化物替代型催化剂的NH3．SCR 反应主要按E．R机理进行，通过对本文制备的多种催化剂本征动力学的研究，并 与文献中的研究结果进行对比，发现本文制备Co．V．W的催化剂具有较低的反应 活化能(35．02kJ／m01)。 关键词： 柴油机氮氧化物选择性催化还原环境友好催化剂反应动力学 ABSTRACT ammoniahasbeen Nowadays，selectivecatalyticreduction(SCR)withaccepted asoneofthemost fortheabatementofNOxfromdiesel promisingtechnologies hasbeen usedin countriesanditsmarkets． engine，whichextensivelydeveloped at SCR Aimedthecommon ofvanadium-basedused，the shortcomings catalyst wereconductedonthe thenew investigations among catalyst relationships thereaction mechanism，and compositions，preparation，structuralcharacteristics，and thenaseriesoftransitionmetaloxide substitutedcombinedwithlow partial catalysts andenvironmentalfriendwerestudied．Theconclusions toxicity