烯烃类分子第一性原理分子力学力场的建立和应用.pdfVIP

烯烃类分子第一性原理分子力学力场的建立和应用 摘 要 热力学数据是化工和过程设计中的关键数据，往往因实验条件的限 制而难以甚至无法测量，而基于分子力场的模拟方法则为获得热力学数 据提供了一种可靠的选择。由于高质量的分子力场是准确预测各种性质 的前提，而现有的处理烯烃类分子的全原子分子力学力场在各种热力学 性质、传递性质和气液相平衡性质的预测上不够准确。因此，本工作的 主要目的是借助第一性原理计算开发新的可适用于烯烃类分子的全原子 力场，并采用所得到的力场，第一次全面地对不同的热力学性质、传递 性质以及气液相平衡性质进行计算和预测。 该力场的开发采用了基于结构的原子类型定义方法，选择了乙烯、 丙烯、顺式-2-丁烯、异丁烯和1-丁烯五种典型烯烃分子以涵盖烯烃分子 中所出现的原子类型，并同时选取反式-2-丁烯、2-甲基-2-丁烯和环己 烯作为验证集。在力场开发过程中，烷基碳原子和氢原子的参数从本课 题组所开发的TEAM烷烃力场迁移而来，力场的其他参数来自于第一性原 理的计算。本工作着