聚合络合法制备可见光响应光催化剂K4Ce2Nb10O30及 光解水活性.pdfVIP

第十六届全国稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 性 田蒙奎1，上官文峰2山 院燃烧与环境技术研究中心，上海，200240) 简写为PC)合成了 摘要：以可溶性的草酸铌为前体，通过聚合络合法(polymerizableComplex， State 光催化贵IJ相对于传统高温固相反应(Solid —50nm)且分布均匀的纳米晶粒，高的比表面积。在可见光下(九400 nm)分解水的活性测试中，Pc法 实现了完全分解纯水的光催化活性。 关键词：聚合络合法；可见光响应；KnCe2Nbl0030；光解水 中图分类号： 文献标识码： A 文章编号： 不同的制备方法和条件会影响光催化剂的结晶度、晶体缺陷以及表面特性，从而影响光催化剂活性。 寻求不同的制备方法和最佳的制备工艺条件是光催化剂开发合成中的重要研究内容。通常的合成方法有 高温固相反应(Solid method)等，不同的制备方法需要不同的前体，不同 Complex，简写为PC)，水热法(Hydrothermai 的制备工艺和条件并且各种制备方法各有其优缺点【l。J。铌酸盐是光催化剂材料体系中重要的考察对象， 通常铌酸盐的制备是利用金属氧化物Nb20s和其他氧化物、碳酸盐或硝酸盐，通过高温固相反应在高温 (通常1000--1400℃)下长时间(10--100小时)反应，最后获得相应的产物14J。高温固相反应通常存 在如下问题：不可控的大晶粒的生长(1～几十微米)；易挥发组分如碱金属在高温蒸发引起的化学计 量比损失；一种或几种组分的局部分凝，如上问题将会导致光催化剂的光催化活性下降。对于这些通过 高温固相反应获得且具有较高光催化活性的光催化剂来说，如何通过改变合成方法以提高其光催化活性 是光催化领域的研究重点。 简写为PC)工艺在制备高比面积和精确 以Pechini命名的聚合物络合(Polymerizablecomplex， 计量比的化合物方面具有特有的优势。它采用水溶性前体，用金属柠檬酸(CA)和多元醇(通常为乙 二醇EG)，在加热条件下通过缩聚反应(脱水)得到所需的聚酯聚合物。金属离子在分子水平尺度上 均匀分布于聚合物基体中，再通过高温热处理(500℃一900℃)，获得氧化物粉末。由于是在分子水平 上的合成，相对于传统高温固相反应所得样品具有一定的优异特性。 在本文中，以可溶性的草酸铌为前体，通过聚合络合法合成了可见光响应光催化剂K4Ce2Nbl0030， 固相反应方法得到的样品作了一一对比。 1．实验 1．1样品制备 草酸铌(Nioniumoxalate，宁夏东方钽业有限公司提供)根据不同的草酸浓度可合成以下三种不同 较低时可以向其它两种物质转化。为了确 式随着pH值的变化而不同，pH较高时为H3[NbO(C204)3】， 定实验中所用草酸铌络合物中Nb205的含量，将草酸铌粉末样品在300℃处理2个小时，有机物挥发后 Nb的含量。 田蒙奎，男，1978年生，博士，副教授；e-mail：tianmk78@126．corn； 联系人：上官文峰，Tcl：(021-，E--mail：shangguan@sjtu．cdu．e11． 201 第十六届全国稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南 将一定计量比的醋酸钾(上海青析化工科技有限公司)和硝酸亚铈溶于鳌合剂EDTA的水溶液中， 节PH值到7～8。同时把草酸铌的溶液加入到柠檬酸溶液中，Nb与柠檬酸的的摩尔比为1：6，也用乙二 胺调节PH到7～8。把以上两组溶液混合，加入乙二醇作络合剂，乙二醇的量是柠檬酸的2倍。混