中国陆架海挥发性卤代烃的分布、来源与海-气通量研究.pdfVIP

中国陆架海挥发性卤代烃的分布、来源 与海-气通量研究 Studies on Distribution, Sources and Sea-to-Air Flux of Volatile Halocarbons in the China Shelf Seas 何真 杨桂朋 教授 学术学位 海洋化学 海洋生物地球化学 2013 年6 月4 日 谨以此论文献给我的父母！ 献给导师杨桂朋教授！ 献给所有关心我、帮助我的老师和朋友们！ 何真 中国陆架海挥发性卤代烃的分布、来源与海-气通量研究 摘要 挥发性卤代烃（VHCs, Volatile halocarbons ）是大气中一类重要的痕量温室 气体，在全球气候变化和大气环境方面起着重要作用。大气中 VHCs 既有人为来 源，也有天然来源。海洋在挥发性卤代烃的生物地球化学循环中起着重要作用， 海-气界面层是 VHCs 交换的重要场所之一，因此，海洋是大气中挥发性卤代烃 的主要的源汇区。而近岸海域海洋环境比较复杂，可能是大气中VHCs 的源区。 研究这些海洋环境中 VHCs 的生物地球化学循环过程，对在全球尺度上准确估算 海洋对大气中 VHCs 的贡献和对未来气候的影响具有重要意义。 本文以中国陆架海—东海、黄海和渤海为研究目标，从海水和大气两方面入 手，对海水中 VHCs 的浓度分布特征、时空变化、影响因素、海-气交换通量进 行了较为系统的研究，同时对近海大气中 VHCs 的浓度水平进行了研究。主要研 究结果如下： 1. 参考国内外文献，基于大气采样罐和三级预浓缩仪-气相色谱-质谱分析系统在 实验室改进了海洋大气中 VHCs 的分析方法，其方法检出限为0.5-4.2 pptv，精密 度为 1-6%，准确度为 4-10%。该方法与国外同类方法相当，为中国近海海洋大 气中 VHCs 的分析测定工作打下了坚实的基础。 2. 于2011年3月至4月（春季）、7月（夏季）、10月至11月（秋季）和2011年12月 至2012年1月（冬季）对东海、南黄海海域5种VHCs浓度分布和海-气通量的时空 变化进行了研究。结果表明：春季东海、南黄海表层海水中CHCl 、C HCl 、C Cl 、 3 2 3 2 4 CHBr Cl和CHBr 浓度平均值及范围分别为62.45（24.6-361.2 ）、29.67（5.22-72.04 ）、 2 3 14.55 （1.71-38.90 ）、44.29 （1.44-242.81 ）和134.62 （57.46-512.37 ）pmol L-1 ；夏 季浓度平均值及范围分别为51.96 （15.85-129.04 ）、10.85 （1.70-78.30 ）、9.47 （3.15-29.45 ）、27.11 （6.94-90.20 ）和57.63 （28.46-90.41 ）pmol L-1 ；秋季浓度平 均值及范围分别为63.91 （24.63-361.23 ）、28.46 （1.82-85.77 ）、21.04 （9.85-89.3 ）、 20.92 （7.98-59.89 ）和75.91 （0.04-537.04 ）pmol L-1 ；冬季浓度平均值及范围分 别为33.50（6.77-275.58 ）、35.06（5.30-83.15 ）、9.86（0.96-40.06 ）、16.10（10.18-65.22 ） 和19.84 （2.99-80.61）pmol L-1 。由此看出，东海、南黄海5种VHCs浓度呈现明显 的季节变化，除C HCl 外，其他4种VHCs浓度春秋高、冬季最低。这与长江径流 2 3