激光诱导光学反应模拟与半经验mrci及其解析梯度程序化研究.pdf

摘 要 首先我们概述了分子动力学的理论基础，包括波恩一奥本海默近似(或绝热近似)、 Hopping近似)。在此基础上我们介绍了一种半经典非绝热动力学模拟方法一半经典的 电子一辐射一离子动力学(SERID)，此种方法具有以下几个特点： 在模型中引入了激光与电子的相互作用。 2．动力学过程采用半经典模型。电子运动用电子波函数描述，而电子波函数的更新 需要求解含时Schr6dinger方程。核运动轨迹借求解牛顿运动方程获得，求解时采用 Verlet 了一种辛算法(velocityalgorithm)，这一算法能够保持能量，动量和几率守恒， 并满足Pauli原理。 functional 3．电子结构采用半经验的DFTB(densitytight．bindingmethod)方法计算。 DFTB计算提供了模拟过程中体系的各种能量的变化，电子在轨道之间的跃迁等。 4．是一种直接动力学计算方案，即不需预先构建势能面，能量和力的计算采用了即 the 用即算(onfly)方案。 在这一章我们还简要剖析了SERID程序(由我们的合作者豆育升教授提供)，给出了 程序的流程