pt-ti2和pt-n-tio2的制备及其可见光催化性能的研究.pdfVIP

摘要 在多相光催化反应中，二氧化钛(Ti02)被公认为是～种性能良好的光催化剂。但 因其具有较大的禁带宽度(3．0～3．2eV)，只能利刚紫外光区的能量，紫外光区只占太阳 光总能量的5％。所以将Ti02光催化活性扩展到可见光区成为研究热点。外来原子掺杂 的方法可以有效的减小Ti02的禁带宽度从而扩展其可见光响应，然而，关于掺杂元素 对提高Ti02可见光响应的作用机理仍存在较多争论，为进一步了解影响Ti02可见光光 催化活性的因素，本文以具有较大比表面积的纳米管钛酸(NTA)为前驱体，采用不同 品可见光催化活性的因素。具体研究内容和结果如下： ①以NTA为前驱体，采用水热法制备了不同水热温度下的Pt掺杂Ti02样品。以 丙烯为模型污染物，评价样品的可见光(九≥420nm)光催化i再性，结果表明，水热法 所制备的单一Pt掺杂Ti02均具有较好的可见光催化活性，其中160℃水热处理制得的 样品活性最高，扩展可见光响应的根木原因在于氧空位的产牛，同时样品中Pt元素的 存在形式以及样品的品型和颗粒尺寸均对样品的可见光催化活性产牛影响。此外，水热 反应过程中，NTA表面羟基与氯铂酸发生酸碱中和反应，导致反应后pH值升高，结合 晶型转变过程讨论了水热过程中Pt离子掺杂进入Ti02晶格的形成机理。 ②将NTA和氯铂酸在低温下混合，然后将混合物在氩气保护下经不同温度焙烧处 理，制备得到单一Pt掺杂Ti02样品。对样品的表面组成进行分析表明，以氯铂酸为Pt 源，经不同焙烧温度处理后所得样品中Pt元素的存在形式不同。焙烧温度为300℃时， 主要以PtCI。物种吸附于管状结构表面；随着热处理温度的升高，逐步转变为二价Pt离 表面。在可见光照射下，测试样品光催化氧化降解丙烯的活性，结果表明，在焙烧温度 为500℃时所得样品活性最好，当焙烧温度T=600℃时，样品的光催化活性降低。结 合样品的形貌、晶型以及顺磁性等测试结果认为，样品的可见光催化活性高低是由样品 中含有的氧空位，样品的晶型和颗粒尺寸，以及样品中Pt元素的存在形式和Pt颗粒尺 寸共同决定的。 ③以NTA为前驱体，分别采用固态尿素和气态氨气为N源，经焙烧处理制备得到 Pt、N共掺杂Ti02。以丙烯为模型污染物，评价样品的可见光光催化活性，结果表明， 无论是以尿素还是以氨气为N源所制备得到的Pt、N共掺杂Ti02样品，在前驱体NTA 的管状结构转变为Ti02的纳米颗粒之后，均表现出较好的可见光光催化活性。以尿素 为N源时，焙烧温度为700℃时样品的光催化活性最高；以氨气为N源时，焙烧温度 为400℃时样品的光催化活性最高。N元素的引入，有利于形成Pt颗粒尺寸小且分散 均匀的负载型Ti02，从而有效地提高载流子的分离效率，提高样品的光催化活性。与单 化活性，说明金属和非金属共掺杂改性可以更好的扩展Ti02对可见光的响应。此外， 通过对样品的物理化学性质进行测试分析了影响Pt、N共掺杂Ti02样品可见光催化活 性的因素，并初步讨论了Pt、N共掺杂Ti02样品中含有的氧空位、掺杂的N元素及Pt 单质之间的协同作用。 关键词：纳米管钛酸，Pt掺杂，Pt、N共掺杂，氧空位，可见光光催化 ABSTRACT hasbeenconsideredasa in Ti02 the superperformancephotocatalyst heterogeneousphotocatalytic reactions．Butwideband absorb Ti02 the which gap(3．0～3．2eV)canonly accountS ultraviolet(UV)light forlessthan solar 5％of