功能化离子体调控co2捕集行为的研究.pdfVIP

敛谢 致谢 本文完成之际，我要特别感谢我的导师王从敏教授，他在科研中给予我耐心 的指导和有效的引导，在他的帮助下我顺利地完成了研究生阶段的科研活动，并 取得了一定的成果。王老师对待科研严谨执着、对待工作热情认真、对待学生包 容谦和、对待家人无微不至，他的生活态度值得我在日后的工作和生活中多加学 习。 我要感谢课题组李浩然老师、姚加老师、王勇老师和虽然年事已高但依然对 研究充满热情的韩先生在科研上给予我的指导和帮助，而他们对于科研的严谨态 度和对科研执着追求的精神同样令我敬佩，感谢各位论文评阅老师及答辩委员会 老师对本文提出的宝贵意见及建议，感谢系办梁楠、黄珍珍、王利剑、俞滨等各 位老师的帮助。 感谢崔国凯、罗小燕、郭燕、郑俊杰、林文俊、尹璐、道目娜、王世萍、王 欣雨、贾璐、刘瑞涵、赵琛煊、管俊、吴建平、陈可先、张鹏飞、巩玉同、李翼 等师姐师兄在科研和生活的指导和帮助，感谢贺熙、潘明光、王静、魏中哲、沈 曼明、杜仁峰、赵琦明、李名明、韩传龙等同届小伙伴给我的学习和生活增添了 乐趣和欢笑，感谢陈凯宏、施桂玲、陆安子、周秀鸳、梅轲、干富伟、余悉尼、 汪玲瑶、梁程等师弟师妹在科研和生活上给予的支持和帮助，生活在浩然传媒这 个大家庭中让我的研究生生涯充满着欢声笑语。 感谢我的家人，你们一直是我坚强的后盾，你们的支持和鼓励让我踏上研究 生学习之路，你们用心营造的温馨港湾，让我在疲惫和受挫时，感受到了温暖和 亲情，给予了我无限的能量和动力，让我有信心去迎接新的挑战。 最后我要感谢国家自然科学基金委和浙江省自然科学基金委所给予的财政 资助。 丁芳 2015年1月 万方数据 摘要 摘要 二氧化碳(C02)近来被认为是造成“全球气候变暖”问题的元凶，因此备受 关注。离子液体具有蒸汽压低、液程宽、溶解力强、结构性能可调等一系列优良 特性而成为二氧化碳的良好捕集剂。目前氨基、氨基酸基、酚基、唑基等不同功 能化的离子液体已经被众多的学者研究出来，但是吸收容量低、脱附过程能耗大 等问题尚待解决。因此发展新型的离子液体很有必要，本文主要设计合成了许多 结构不同的功能化离子液体，应用于二氧化碳的捕集过程，该类离子液体的开发 为设计新型离子液体开辟了思路。 首先，我们改变阴离子结构设计合成了一系列新型阴离子功能化离子液体， 该类离子液体阳离子为季磷，阴离子为含羰基类基团的唑类或者酚类，如 易斯酸碱和C．H…0弱氢键作用，我们将这种作用用于二氧化碳的捕集。结果表 明，相比较咪唑或者酚类阴离子功能化离子液体，含羰基的咪唑或酚类阴离子功 能化离子液体吸收容量明显提高，可达到1．24mol／molIL。此外，由于羰基类吸 电子基团的引入使得唑基阴离子上电负性N与二氧化碳的作用焓降低，从而使 脱附能量减少。量化计算和谱学研究表明新引入的羰基类官能团与二氧化碳之间 存在路易斯酸碱和c．H…0弱氢键作用，而且电负性N上电荷的分散使这种作 用得到加强，从而达到增／Jn-氧化碳捕集量的效果；另外由于羰基的吸电子作用 使电负性N与二氧化碳作用减弱，使脱附更易。此外，该类离子液体也表现出 良好的循环性能，是具有良好潜力的二氧化碳捕集剂。 其次，我们从阳离子结构改变入手，研究阳离子链长改变对离子液体吸收二 氧化碳性能的影响，在阴离子不变的情况下减少阳离子碳数，以实现对二氧化碳 IL)。为此，我们设计合成了大小不同阳离子和相同阴 高的质量吸附量QC02／g 究阳离子的大小对离子液体物化性质以及吸收二氧化碳性能的影响，结果表明阳 显提高，而且摩尔吸收容量也有提高，在