甲醇蒸气重制氢和co选择氧化整装式微纤结构化pd-znoal2o3和pt-coal2o3催化剂研究.pdfVIP

沦文摘要 摘要 H2一02质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一项高效环保技术。由于氢燃料的 加注刚络系统的建造还遥遥无期，基于化学过程的高能量密度液体燃料的小型制 氢系统的研究开发，已成为当前燃料电池领域的重要课题之一。发展小型制氢的 策略之一是寻求简单的后续H2燃料纯化制氢反应过程。甲醇重整是一个理想的 小型燃料电池氢源反应过程，但小型制氢系统的开发必需兼顾催化剂和反应器。 本论文开展了基于新型微纤结构化复合催化材料的甲醇重整和CO选择氧化脱 除的氢源反应器技术的研究探索。 研制了微纤结构化Pd．ZnO／A1203甲醇重整制氢复合催化剂体系。催化剂的 最佳焙烧温度为3500C，最佳还原温度为400oC，Pd．ZnO／A1203催化剂的优化配 oC、 方为：Pd负载量3—5wt％，Pd／Zn原子比1／10-1／5。微反评价结果显示，在300 h．1的条件下，进料为甲醇／水=1／1．2(摩尔比)的混合 重时空速(WHSV)为10 溶液时，甲醇转化率可达98％以上，富氢重整气(干)中CO的浓度在2％(体 积)以下。对于CO选择性氧化，研制了微纤结构化Pt．Co／A1203催化剂，可在 大空速下(最大GHSV为30000h-1)，将甲醇重整反应产生的富氢重整气中的 CO在50．150oC下降至50 ppm以下。 CO PROX的小型制氢和纯化的原型试验机并通过了1200h的试验示范。在重整 oC、WHSV=10 反应器出口温度300 h～、产气(干)速率2L／min的条件下，1200 h的测试过程中，甲醇转化率始终保持在97％以上。于反应进行至800 h时，将 两个CO选择氧化反应器串行连接到重整反应器出口，在140oC、02／CO比为l 的条件下，400h的测试中，可将～3．5v01％的CO降至0．002v01％以下。 复合材料可采用造纸过程制成薄层大面积和／或褶皱结构，以完全不同于固 定床、微通道、蜂窝陶瓷等传统反应器技术的方式，调变催化剂对反应物的接触 效率。这种独特的微纤结构材料可将大空隙率、小尺度(颗粒)、多孔结构、大 表面积、良好导热性以及独特的形状因子等有利于改善反应床层传质／传热和反 应器灵活设计的诸多因素一体化。 关键词：结构催化填料，金属微纤，过程强化，燃料电池，甲醇，氢气，CO选 择氧化。 沦文摘璎 ABSTRACT membranefuel receivedattention electrolyte Polymer cells(PEMFCs)havegreat asanattractivealtemativeofthe and batteries for primarysecondary especially andsomeaeronautical andefficient portable solutionsare toovercomethedifficult associatedwith urgentlyrequired problems anddistribution．One istousemicroreactortoliberatethe hydrogen promisingway demand on from