碱式硫酸锌饰ru催化剂上苯选择加氢制环己烯.pdfVIP

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碱式硫酸锌饰ru催化剂上苯选择加氢制环己烯

摘要 摘要 本论文共分三章。第一章综述了苯选择加氢路线的意义、国内外研究现状、 与本论文内容相关的研究进展和本课题选择的依据。 第二章研究了胺类添加剂和Z幻2分散剂对苯选择加氢制环己烯Ru催化剂 性能的影响,目的是提高环己烯的选择性和收率。催化剂活性选择性测定表明, 在苯选择加氢反应体系中加入胺类(乙二胺、乙醇胺、二乙醇胺和三乙醇胺), 可以明显降低催化剂活性,提高环己烯选择性和收率。乙醇胺是苯选择加氢催 化体系良好的添加剂。在本文条件下添加0.4 g二乙醇胺和1.09 g乙醇胺、O.6 三乙醇胺,环己烯最高收率分别达到了56.9%、56.7%和52.4%。XRD、XRF、 TPR表征和BET比表面测定表明,由于胺的加入,浆液中ZnS04生成难溶的碱 将原本疏水的Ru催化剂表面变为亲水性,同时影响了Ru的电子性质,揭示了 胺类对Ru催化剂性能产生显著影响的本质原因。分散剂Zr02不但具有提高催 化剂活性,而且具有提高环己烯选择性和收率的作用。在本文条件下,添加0.8 rain苯转化80.1%,环己烯选择性和收率 g二乙醇胺和10Zr02,Ru催化剂25 g 为77.0%和61.6%。 第三章研究了ZnO和ZnS04原位修饰Ru催化剂上苯选择性加氢制环己烯, 采用纯Ru催化剂,ZnO作为反应体系添加剂,反应体系中分别含有ZnS04和不 影响。结果表明,加氢条件下Ru催化剂主要以金属Ru存在。ZnO与ZnS04反 Ru催化剂的表面上。单独ZnO不能提高环己烯选择性,单独ZnS04具有提高环 min 己烯选择性的作用。ZnO和ZnS04共同作用可以显著提高环己烯选择性,25 苯转化51.3%时,环己烯选择性和收率分别为85.6%和43.9%。苯在Ru催化剂 表面极易完全加氢生成环己烷,而在化学吸附有碱式硫酸锌盐的Ru表面上主要 选择加氢生成环己烯。在实验条件下添加剂ZnO和Ru催化剂物质的量之比 摘要 增加,环己烯选择性升高,超过这一比值,ZnO对Ru起到分散作用,催化剂活 性升高,对环己烯选择性已无明显影响。 本论文为提高环己烯选择性和收率提供了新的途径和依据。 关键词:苯选择加氢,环己烯,碱式硫酸锌,锌,钌,胺类,氧化锌,硫 酸锌 Abstract Abstract Thereare ofbenzene three inthis significance selective chapters paper.nle athome to researchsituation andabroadandthe hydrogenationcyclohexene,the aswellasthefoundationofselectedweresummarizedinthefirst studyprogress topic chapter. Theeffectsofamineadditivesand as ontheselective Zr02dispersants ofbenzeneto overRu werestudiedinthe hydrogenation cyclohex

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