磁性纳米固酸材料的合成、表征及其催化性能研究.pdfVIP

华东师范大学硕十论文 摘要 目前工业上，均相酸催化剂如腐蚀性质子酸，路易斯酸等不可循环使用的催 化剂被广泛用于大宗化工品和精细化工产品生产中，随着人们环保意识的增强， 亟需探索和研究环境友好可循环使用的固体酸催化剂来代替不可循环使用、强腐 蚀性、污染环境的均相酸，因此，近年来，非均相催化研究，成为了催化化学研 究中一个非常重要的研究领域。 磁性纳米固体酸催化剂作为一类具有磁响应特性的固体酸催化剂，不仅具有 纳米材料的优异特性以及不同于常规酸催化剂的优异催化活性，而且还具有磁分 离特性，在化工生产过程中可以简化分离过程，也可以简化整个工艺流程，使其 在化工酸催化生产方面具有广阔的应用前景。然而，由于磁性纳米固体酸催化剂 的开发尚处于实验研究阶段，所应用的领域还比较有限，而且有些问题仍需进一 步研究，所以目前国内外关于磁性固体酸催化剂的报道较为少见。 因此，本文设计了三种新颖的磁性分离纳米固体酸催化剂替代均相酸催化 剂，以解决催化剂分离循环使用，减少废物排放等问题，以满足当前化学工业生 产可持续发展的需要。 l、合成了一种磺酸离子液体功能化磁性纳米粒子固体酸催化剂，并对其在 催化合成缩醛(缩酮)反应的催化性能进行了研究：系统研究了该催化剂的质量、 反应物投料比、带水剂量及反应时间等反应因素对催化合成缩醛(缩酮)的影响， 并在此基础上对该工艺的反应条件进行优化。在优化的实验条件下，该催化剂催 化羰基类化合物与乙二醇发生缩合反应，相应缩醛(缩酮)收率均可达到95％左右。 反应结束后，该催化剂可通过外加磁场作用下从反应体系中完全分离出来，降低 了反应体系分离成本，为催化剂的循环使用提供了一种简单可行的途径。该催化 剂多次重复使用研究结果证明，该催化剂催化活性保持不变，符合当前绿色化学 的基本要求。 2、合成了一种磺酸化碳包覆磁性纳米粒子固体酸催化剂及其在催化合成缩 醛(缩酮)反应的催化性能研究：系统研究了该催化剂的质量、反应物投料比、带 水剂量及反应时间等反应因素对催化合成缩醛(缩酮)的影响，并在此基础上对该 工艺的反应条件进行优化。实验证明，与其它非均相酸催化剂相比，该催化剂具 有很高的催化活性，并且可磁性分离，可多次循环使用。 3、合成了一种杂多酸功能化交联壳聚糖包裹磁性纳米粒子固体酸催化剂， 华东师范大学硕士论文 并对其在催化合成缩醛(缩酮)反应的催化性能进行了研究：实验结果显示：该催 化剂用于合成苯甲醛乙二醇缩醛反应，在优化的实验条件下，该催化剂具有很高 的催化活性，产物苯甲醛乙二醇缩醛产率可高达99％；在外加磁场作用下，该催 化剂可实现与反应产物迅速完全分离后，可多次循环使用，克服了杂多酸容易流 失的缺陷，适用于大规模工业化制备缩醛(缩酮)等物质。 ：’ ． 关键词： 磁性纳米粒子；固体酸；磁性纳米固体酸；缩醛反应；缩酮反应；气 相磺化；杂多酸。 II Abstract acid corrosive in including protic industry,homogenouscatalysts Nowadays inthe ofindustrialbulk acidsare synthesis acids．Lewis widelyapplied large—scale is to off