过渡金属(=cu,ni,co,fe)铈基催化剂的制备及对co和ch4氧化反应性能的研究.pdfVIP

过渡金属(M=Cu，Ni，Co，Fe)铈基催化剂的制备及对 co和cH4氧化反应性能的研究 IllIII libllllllll …IIIIIIII 摘要 CO催化氧化的研究具有重要的学术和实际应用价值。在该催化反应过程中， 起主要作用的为催化剂载体和催化剂表面的金属氧化物。研究认为，二者f载体 和金属氧化物)的协同作用共同促进CO氧化反应进行。由于催化剂的结构复杂 性，因而在实际过程中二者的具体作用很难被系统地研究。利用酸处理的方法可 以将催化剂表面的金属氧化物除去从而使其与载体分开，并分别对其研究则可以 使该问题得到简化。此外，稀燃天然气汽车的普及使得有效降低空气中甲烷(CH4) 的排放量显得越来越重要。而该类型汽车的尾气温度通常低于550oC，传统的汽 车尾气净化催化剂在该条件下不能有效地转化甲烷。因此，有必要开发适用于稀 燃天然气汽车尾气环境下具有较高的低温活性的新型催化剂。本文围绕以上两方 面的内容作了如下工作： 1、利用溶胶凝胶法制备了一系列xMOy／Ceo．9Mo．1 Fe)(Ce—M)催化剂，并利用酸处理的方法得到了Ceo 和Raman结果表明Ce．M催化剂表面包含MO。物种和Ceo9M0,l-x02-d固溶体，而 HCe．M催化剂只包含Ceo9Mo1一。02q固溶体。CO氧化测试结果表明Ce．M催化 催化剂的CO氧化活性。HCe．M催化剂和它们的还原性有很大的关系。而Ce—M 催化剂的催化活性较高是由于催化剂表面的MO，物种和Ce—M-0固溶体的协同 作用。其中，MO。物种提供CO分子吸附位，而Ce．M．0固溶体促使氧的活化。 物理吸附(BET)等技术对催化剂进行了表征。结果表明，利用酸处理的方法可以 将自由态的PdO和Ce。Pdl．x02_d固溶体中Pd2+分开。600oC焙烧的PdO．Ce02／Si02 催化剂具有较高的CO氧化反应性能。CO化学吸附实验结果表明，自由态的PdO 万方数据 摘要 作用。 法制备了尖晶石类CoCr204催化剂。并比较了介孔催化剂和尖晶石类催化剂的 从催化剂活性及实际应用的角度来讲，尖晶石类催化剂更具有应用前景及应用价 的CH。氧化活性。 关键词：CO氧化；CH4氧化；过渡金属；介孔C0304；尖晶石 II 万方数据 and on Performanceof Preparation StudyCatalytic Transition CeriumBased Metal(M=Cu，Ni，Co，Fe)and forCOand Oxidation Catalysts CH4 AB STRACT COoxidationisof and that academic is greatpractical